镁热还原制备锂离子电池硅碳负极材料及其电化学性能

摘要

硅材料在自然界中资源丰富、价格便宜，其作为锂离子电池负极时比石墨材料更安全。但是硅材料在充放电过程中，会产生明显的体积变化，导致严重粉化，而使硅电极在循环过程中容量快速衰减；此外，硅材料导电率低，锂离子在其中扩散缓慢，从而限制了其容量利用以及其倍率性能的提升。而二氧化硅材料作为电极材料，具有较低的充电电位，更好的循环稳定性，资源丰富，生产成本低。但二氧化硅在充放电过程中也存在体积膨胀，同时导电性差。分别将二氧化硅、硅与碳进行复合，一方面有助于提升硅、二氧化硅的导电性；另一方面还有助于提高材料的结构稳定性。
　　本文利用硅酸钠、葡萄糖分别作为硅源和碳源制备获得了二氧化硅/碳复合材料，之后利用镁热还原反应获得了硅碳复合材料。探索了原料加入比、煅烧温度等对二氧化硅/碳及硅碳复合材料的形貌、结构及电化学性能的影响。
　　研究表明，制得的二氧化硅/碳材料具有良好的电化学稳定性，倍率性能有较大的提高。在100mA/g电流密度下循环50周，最终可逆容量能够保持在434mAh/g。碳材料的引入，很好的改善了二氧化硅导电性，有效提高了材料的倍率性能，即使在5A/g电流密度下，容量仍能稳定在187.4mAh/g，当电流密度回到100mA/g时，其容量很好的保持在450mAh/g。利用氯化钠作为散热剂成功避免了镁热还原反应中产生碳化硅的现象，并且制备获得了硅/碳复合材料。在100mA/g的电流密度下，首次放电容量为1953mAh/g，首次充电容量为1123mAh/g，达到了57.5％的首次库伦效率，但是在随后的循环过程中容量迅速衰减。引入氯化钠模板，制备获得的硅/碳复合材料的电化学稳定性得到了很好的改善，100mA/g电流密度下，50次循环之后，容量仍然能够稳定保持在310mAh/g。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 锂离子电池负极材料

1.3 硅基负极材料

1.4 二氧化硅负极材料

1.5 本研究工作的意义及内容

第二章 实验材料、仪器及分析测试方法

2.1 实验药品及仪器

2.2 材料表征方法

2.3 电化学性能测试

第三章 二氧化硅/碳复合材料的制备及其电化学性能

3.1 二氧化硅/碳复合材料的制备

3.2 实验参数对二氧化硅/碳复合材料形貌与结构的影响

3.3 煅烧温度对二氧化硅/碳复合材料的影响

3.4 氯化钠的模板对二氧化硅/碳纳米复合材料的影响

3.5 本章小结

第四章 硅/碳纳米复合材料的制备及电化学性能

4.1 镁粉的放置方法对镁热还原反应的影响

4.2 氯化钠的加入量对镁热还原反应的影响

4.3 不同原料比的镁热还原反应结果分析

4.4 氯化钠模板对硅/碳复合材料的影响

4.5 本章小结

第五章 全文结论

5.1 全文结论

5.2 下一步工作建议

参考文献

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致谢