声明
摘要
第一章 绪论
1.1 大气中几种挥发性有机化合物
1.1.1 烷烃、烯烃和含氧挥发性有机化合物
1.1.2 含硫挥发性有机化合物
1.2 大气中几种重要的自由基
1.2.1 大气中OH自由基的来源
1.2.2 大气中NO3自由基的来源
1.2.3 大气中CI原子的来源
1.3 本论文所选体系的研究背景
1.3.1 不饱和醇与OH自由基、CI原子的反应动力学
1.3.2 含硫有机化合物与OH自由基、CI原子的反应动力学
1.3.3 环烯烃与OH自由基的反应动力学
1.4 本论文的主要工作
参考文献
第二章 理论基础和计算方法
2.1 薛定谔方程
2.2.1 从头算自洽场(ab initio SCF)方法
2.2.2 从头算后自洽场(ab initio Post-SCF)方法
2.3 密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)
2.4 基组(Basis Set)的选择
2.5 势能面(Potential Energy Surface,PES)
2.6 内禀反应坐标理论(Intrinsic Reaction Coordinate,IRC)
参考文献
第三章 大气中CI原子与2-甲基-3-丁烯-2-醇反应机理的理论研究
3.1 引言
3.2 计算方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 反应入口分析
3.3.2 IM1和IM2与大气中的O2的后续反应
3.3.3 IM19与大气中的O2的后续反应
3.4 结论
参考文献
第四章 大气中OH自由基与二乙烯基亚砜的反应机理的理论研究
4.1 前言
4.2 计算方法
4.3 结果和讨论
4.3.1 三重态O2(3Σ-8)存在条件下OH+DVSO的反应机理
4.3.2 IM4与NO的后续反应
4.4 结论
参考文献
第五章 大气中OH自由基与环己烯反应机理和速率常数的理论研究
5.1 引言
5.2 计算方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 初始反应通道
5.3.2 IM2与O2的反应通道
5.3.3 IM3与NO的反应通道
5.3.4 动力学计算
5.4 结论
参考文献
致谢
攻读博士学位期间发表和待发表的论文
附录:正式发表的论文