贵金属基多功能磁性异质纳米复合材料的制备及其性能研究

摘要

多功能的多元异质复合纳米结构，是将两种或多种功能材料通过外延生长的方式结合为一体，从而实现在单一颗粒上多功能的发挥，具有常规单组分纳米材料所不具备的优势。值得注意的是，各组分之间通过微小界面紧密相连，电子可通过界面进行传输和重排，由此引发的耦合效应和界面相互作用，通常会引发特定功能的增强甚至新的功能的产生。此外，如果将两种同时具备某种特性的材料结合，得到的异质复合结构在特定功能上的协同增强效应通常会产生1+1>2的效果，具有物理混合所不具备的优势。这对于未来多功能或特定功能增强材料的设计合成有着重要的指导意义，也是纳米材料科学当前和未来的一个重要发展方向。
　　本文基于贵金属-磁性异质纳米复合材料在催化及生物医学领域的巨大应用潜力，设计合成了三种贵金属-磁性异质纳米复合材料，对外延成核和成长的影响因素进行了系统的探索，对成核和生长机理进行了探究。随后对三种材料表面等离子共振吸收(SPR)的变化，磁性，Ag-Fe@Fe3O4材料的催化性能，以及 Au-Fe2C材料的MRI成像效果和光热效果进行了初步的评价。
　　首先，提出用“自还原法”在温和条件下制备单分散贵金属基磁性异质纳米复合材料的路线，并成功应用于哑铃状的Ag-Fe@Fe3O4的制备。系统研究了Fe3O4壳厚度、反应温度、反应时间、Fe@Fe3O4结晶性等因素对 Ag成核和生长的影响，并提出了“截止厚度”效应。Fe@Fe3O4的结合引发了Ag纳米粒子SPR最高峰的蓝移。在催化还原对硝基苯酚试验中，该材料表现出了非常高的催化活性和循环稳定性。
　　其次，以“截止厚度”效应为指导，对上述方法进行改进，实现了多颗超小纳米Ag围绕 Fe@Fe3O4外延生长的卫星状 Agx-Fe@Fe3O4磁性异质纳米复合材料的制备。发现随反应温度的升高，Ag纳米粒子同样出现了逐渐减小的现象，进一步佐证的“截止厚度”原理。随着Ag粒径的减小，卫星状异质结的SPR最高峰逐渐蓝移。基于小尺寸效应，Ag粒径的减小和数量的增多导致卫星状结构的催化活性进一步提高。
　　最后，制备了Au-Fe2C磁性异质纳米复合材料并对其体外MRI成像和光热效果进行初步测试。通过还原性气氛下的高温液相热解法首先制备了 Au-Fe纳米粒子，系统研究了Fe对Au纳米粒子表面润湿效果与表面活性剂浓度的关系，从而实现了从核@壳结构到哑铃状结构的有效调控。进一步的碳化，得到三种结构的Au-Fe2C纳米异质结。Fe会影响Au的SPR效应，引起SPR最高峰的红移，而碳化之后，Fe2C则会引起SPR最高峰的大幅度蓝移。体外光热对比实验发现了 Au与 Fe2C在光热上的协同增强效应；作为核磁共振成像（MRI）造影剂， Au-Fe2C纳米异质结表现出优异的造影效果。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 磁性纳米材料

1.3 贵金属纳米材料

1.4多功能磁性异质纳米复合材料

1.5 多功能磁性异质纳米复合材料的应用

1.6 研究意义和研究内容

第二章 哑铃状Ag-Fe@Fe3O4磁性异质纳米复合材料合成及性能研究

2.1引言

2.2 实验部分

2.3结果与分析

2.4催化性能研究

2.5本章小结

第三章 卫星状Agx-Fe@Fe3O4磁性异质纳米复合材料的控制合成及性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与分析

3.4催化性能研究

3.5本章小结

第四章 Au-Fe2C磁性异质纳米复合材料的控制合成及性能研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3 结果与分析

4.4 生物医学应用测试

4.5本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间主要科研成果

致谢

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