长江口、东海的镭同位素及其在水团混合分析中的应用

摘要

本研究建立了从海水中富集、分离、纯化及测量镭同位素的方法，并对Alpha能谱仪和Gamma能谱仪两种测量方法进行了比对。通过测量结果的对比分析，可以看出两种方法间虽然存在一定的差异，但这一差异在测量误差内是可以接受的。 2005年8月，对长江口溶解态、颗粒态、沉积物中<'226>Ra和<'228>Ra的放射性活度进行测定。通过分析河口混合区溶解态镭同位素生物地球化学行为，证实溶解态镭同位素的含量在中盐度(～17)存在最大值(<'226>Ra为4.85±0.19 Bq/m<'3>；<'228>Ra为13.01±0.46 Bq/m<'3>)，说明了非保守添加来源的存在。2006年10月，测定了长江口南支表层水体中溶解态<'224>Ra和<'226>Ra的活度，亦证实了镭同位素在河口区的非保守添加行为。结合质量平衡模型，利用<'224>Ra、<'228>Ra和<'226>Ra，分别估算出了长江口、口外水体的平均停留时间。长江口水体停留时间为1.1天到24.9天，而口门外的水体平均停留时间为0.40±0.06年。长江口内水体停留时间与盐度梯度存在显著线性正相关关系。 长江口外的底层水在2006年夏季(8月)观测到了显著的水体缺氧现象，缺氧区溶解氧的最低值为DO=0.94 mg/L，要低于以往的最低值，说明现在的环境面临更严峻的威胁。通过表底层密度差(Ap)、表观耗氧量(AOU)与缺氧关系的分析，证实缺氧现象与生物的呼吸作用、有机物降解、水体的层化有关。表底层水体溶解态<'226>Ra的活度差(△<'226>Ra)暗含了层化状态、淡水与高盐外海水混合的信息，通过与缺氧关系的分析，可以看出A<'226>Ra与Ap、ADO和低氧存在着正相关关系。为了进一步分析水体混合情况，估算了各水团的贡献百分比，证实外海水的侵入程度亦是促成缺氧发生的间接原因之一。 通过构造理想化混合模型，对传统温盐图解和多指标矩阵求解分析水团混合的方法进行了比较。对于较为复杂的水团混合情况(例如：四水团混合)，多指标矩阵求解分析方法计算的准确性要高于传统方法。虽然传统方法的指标本身测量准确性高，资料容易获得，应用价值显著，具有一定的优势，但在计算准确性上存在不足，且在某些混合情况下无法进行估算。在随后的工作中，多指标方法被应用于东海陆架四水团混合比例的研究。 东海是欧亚大陆与大洋之间的重要过渡区域，有着宽广的大陆架，西侧有世界第四大河流长江注入大量的淡水，东侧沿着深逾2000m的海槽有强劲的黑潮经过，西南部通过台湾海峡又可响应来自南海的作用。东海的水团主要由黑潮表层水团(KSW)、黑潮次表层水团(KSSW)、长江冲淡水团(CDW)、台湾暖流水团(TSWW)混合而来，而且各水团均存在着显著的季节性变化，因此东海陆架区水团混合情况相当复杂。利用温度、盐度、<'226>Ra，结合历史和本研究测量结果，定量化分析了夏季和冬季各水团在东海陆架的混合百分比例。放射性<'226>Ra同位素的成功应用证实了镭同位素在区分水团混合比例研究中的指标价值。在表层水体中，黑潮表层水和长江冲淡水对陆架水体的贡献存在明显的季节差异，而黑潮次表层水和台湾暖流水没有本质上的季节性变化。在近底层，黑潮次表层水沿陆架边缘爬升，顺底部向岸侵入，受地形变化影响在长江口外近岸区域涌升至表层。这一现象不论在夏季或冬季均有明显体现，而黑潮次表层水是高营养盐含量的水体，可能成为近岸区域营养盐的一个重要补充来源。长江冲淡水的影响也存在显著季节性差异，夏季分为两支，一支偏向东北，随后受地转偏向力影响转而向东南，可以影响到离岸较远区域；一支偏向东南，其影响也远可达中陆架地区。但在冬季，长江冲淡水锋面转而向南，其影响区域也明显收缩在近岸区域。台湾暖流水的贡献则长年存在于东海陆架，随着季节的变化，其强弱程度发生一定的变化，其贡献可远达长江口外，受地形显著变化的影响在长江口外涌升。

目录

文摘

英文文摘

论文说明：符号、缩写说明

声明

第一章综述

1.1引言

1.2研究进展

1.2.1分析方法进展

1.2.2镭的地球化学行为及其分布研究

1.2.3示踪技术应用

1.2.4国内研究

1.3研究区域及概况

1.4研究内容

1.5本研究的意义

第二章方法

2.1 GAMMA能谱法

2.1.1富集材料制备

2.1.2富集方法及处理

2.1.3测量分析方法

2.1.4富集效率计算

2.1.5锰纤维与锰铁纤维方法比较

2.2ALPHA能谱法测量镭同位素

2.2.1富集方法及预处理

2.2.2分离纯化流程

2.2.3图谱分析及回收率计算方法

2.2.4样品中224Ra和223Ra的分析

2.2.5纯度验证

2.3 GAMMA和ALPHA能谱法的方法比对

2.3.1方法

2.3.2结果与讨论

第三章镭同位素估算长江口南支水体的停留时间

3.1引言

3.2方法

3.3结果与讨论

3.3.1长江口南支溶解态226Ra和224Ra的含量及其地球化学行为

3.3.2停留时间的估算

3.3.3停留时间与盐度变化间的关系

3.4结论

Chapter 4 Dissolved, Particulate and Sedimentary 226Ra And 228Ra at Changjiang (Yangtze River) Estuary

4.1 Introduction

4.2 Methods

4.3 Results

4.4 Discussion

4.4.1 The behaviour of dissolved radium isotopes

4.4.2 The variation of Kd against salinity

4.4.3 Sources of added dissolved radium isotopes

4.4.4 Mass-balance model for radium isotopes

4.5 Conclusion

Chapter 5 Hypoxia Off the Changjiang (Yangtze River)Estuary: Spatial and Seasonal Trends Combining With Radioactive 226Ra

5.1 Introduction

5.2 Method

5.3 Results

5.3.1 Distribution of temperature, salinity and dissolved oxygen

5.3.2 Dissolved 226Ra in surface and near bottom waters

5.4 Discussion

5.4.1 Spatial and seasonal variation of hypoxic zone

5.4.2 Potential causes of hypoxia

5.4.3 The indication of dissolved 226Ra

5.4.4 Mixing proportions in the hypoxic zone

5.5 Conclusion

第六章定量化分析东海水团混合的探讨

第一节海洋四水团混合的定量化分析-方法比较及在东海西南海区的试应用

6.1引言

6.2方法

6.3结果与讨论

6.4结论

Section 2 Reevaluation of Mixing among Multiple Water Masses in the Shelf: An example from the East China Sea

6.1 Introduction

6.2 Data and Method

6.3 Results

6.4 Discussion

6.5 Conclusions

Section 3 Quantitative Analysis of Mixing among Multiple Water Masses at the East China Sea: In Winter

6.1 Introduction

6.2 Method

6.3 Results and Discussion

6.4 Conclusion

第七章总结

7.1主要研究结论

7.2本研究的进步与不足

7.3研究展望

参考文献

博士期间研究成果

致谢