烟气循环流化床半干法脱硫复合增湿特性及相关问题的研究

摘要

增湿是实现烟气循环流化床半干法高效脱硫的前提与关键，增湿方式对塔内脱硫反应过程的组织、脱硫剂利用率以及塔内粘壁等问题有重要影响，而现有的单一增湿方式难以在有效减轻粘壁的同时，实现高效的脱硫反应过程及脱硫剂利用率。以此为背景，本文提出一种新型的复合增湿方式，对复合增湿方式下塔内气-液-固三相的分布特性以及所涉及的循环脱硫灰增湿活化、液滴碰撞捕集脱硫剂颗粒活化等问题进行了研究，并提出了协同性的概念，对不同增湿方式下气-液-固三相的协同性进行了评价。 本文首先研究了直流流化方式下采用复合增湿对脱硫塔内气-液-固三相分布特性的影响，并与塔内增湿进行对比。试验结果表明：直流流化方式下，与塔内增湿方式相比，采用复合增湿方式整体上并未改变气-液-固三相的分布规律，但能够降低塔内液滴的颗粒浓度与液滴粒径，合适的内外增湿配比在7/2-5．5/3．5之间（内增湿水量占总增湿水量的61-78％），此时，脱硫主反应区内最易粘壁处中心区域的液滴颗粒平均浓度降低幅度最高不超过10％，而壁面区域液滴颗粒平均浓度降低27％-37％，从而能在保证塔中心主反应区域液滴浓度变化较小的同时，有效减轻粘壁问题。 为进一步提高脱硫剂的利用率，采用本所研制的一种旋/直流流化结构，研究了旋/直流流化方式下，采用复合增湿对塔内气-液-固三相分布特性的影响。结果表明：采用旋/直流流化结构后，旋流的加入增加了塔内固相颗粒的浓度，提高了塔内尤其是中下部区域三相的切向扰动，促进了传热传质的进行，有利于脱硫剂利用率及脱硫效率的进一步提高。旋/直流流化方式下采用复合增湿，塔内液滴的浓度及粒径分布整体上仍呈中心区域高、壁面区域低的趋势，但在脱硫主反应区域，与无旋流时各对应工况相比，液滴浓度普遍降低，液滴粒径则普遍升高；随着外增湿水量的增加，液滴颗粒浓度呈进一步下降趋势。由于复合增湿与旋流流化方式的共同作用，塔内液滴浓度降低很快，为兼顾有效减轻粘壁并保持塔内适当的液滴浓度，建议复合增湿配比在7/2（内增湿水量占总水量的78％）左右为宜。 提出了脱硫塔内气-液-固三相协同性的概念；良好的协同性不仅要求塔内气-液-固三相在浓度分布上具有趋同性，更要保证塔内脱硫反应过程的优化，并尽量避免塔内粘壁等问题。在合适的增湿配比范围内，相对于塔内增湿方式，采用复合增湿能够提高塔内气-液-固三相的浓度分布协同性，优化组织脱硫反应过程，对提高脱硫剂的利用率有利，而且能在保持塔内高效离子液相脱硫反应的同时有效减轻粘壁问题，具有较好的协同性；在旋/直流流化方式下采用复合增湿，还能够充分利用脱硫塔下部因旋流的加入引起的强烈扰动和快速传热传质作用，使塔下部入口及壁面区域高浓度的脱硫剂尽可能参与反应，而且此时中心区域的液滴质量浓度降低幅度较小，仍能保持以离子液相脱硫反应为主，有利于脱硫反应的高效全面进行；另外，由于旋流自身对粘壁有一定的减轻作用，与复合增湿方式结合后，其对壁面液滴的干燥程度有了进一步的提高，因此更有利于解决塔内粘壁问题。 以复合增湿方式的使用，以及增湿循环脱硫灰与飞灰/Ca（OH）2水合系统成分的异同为切入点，本文首次系统研究了不同增湿水合条件下，CaSO3在飞灰/Ca（OH）2系统中对水合产物的物性及脱硫活性的影响规律。结果表明：在飞灰/Ca（OH）2系统中，CaSO3的存在能够增加水合产物中所含的矿物相种类，进一步增大水合产物的比表面积，提高水合产物的中小孔容，从而提高水合产物吸附SO2的能力及Ca（OH）2的利用率，而且CaSO3所起的有利作用随着CaSO3含量的增加而增大。另外，本文提出了用半干法烟气脱硫灰通过水合直接制备高活性脱硫剂的新思路并分析了其可行性，对实际应用中存在的问题以及复合增湿方式对脱硫灰的直接增湿活化效果也进行了分析。 液滴与固相脱硫剂颗粒碰撞并活化形成碱性浆滴，是脱硫塔内进行快速离子液相脱硫反应的前提，因此必须提高液滴与固相颗粒的整体碰撞捕集效率。本文在已有的直流流化方式下液滴碰撞捕集颗粒模型的基础上，引入均匀切变场，建立了旋/直流流化方式下液滴碰撞捕集固相颗粒模型，以旋/直流流化方式下试验所得气-液-固三相参数的变化情况为依据，研究了不同因素对液滴捕集固相颗粒效率的影响。结果表明，在计算范围内，随着液滴粒径、固相颗粒粒径及喷水量的增加，颗粒的捕集效率均呈先降低后增加的变化趋势；随着液滴速度的增加，捕集效率呈增加趋势，但是当速度大于10m/s后，其变化不再明显；加入旋流后，并不影响捕集效率的整体变化趋势，但捕集效率获得一定程度的提高。脱硫塔内的沿程捕集效率可分为局部高效捕集区、平稳捕集区和低效捕集区三个区域，其中平稳捕集区域是液滴捕集颗粒最为重要的一个区域，也是离子液相脱硫反应进行的主要区域。适当的复合增湿配比对塔中心主反应区域内的捕集效率影响很小，而且还能优化脱硫反应过程，从整体上提高脱硫效率，并有效减轻粘壁问题。喷水增湿对塔内的飞灰颗粒团聚也有一定影响，通过比较喷水增湿前后飞灰颗粒粒径的变化，发现塔底灰颗粒粒径较大，循环灰粒径要明显大于除尘器排灰粒径，而除尘器排灰和入口灰样粒径分布相差不大。增湿后颗粒的粒径有明显增大趋势，颗粒团聚比较明显，其团聚形式主要包括三种：超细颗粒团聚体、较大颗粒为载体的团聚体和包衣结构体。 本文最后建立了直流流化方式下烟气循环流化床半干法脱硫复合增湿模型，模拟了不同增湿工况下塔内温、湿度场的变化情况。结果表明：该模型模拟的塔内温度、水分及液滴浓度的分布趋势与试验所得趋势基本一致，而且能够比较精确地模拟脱硫塔出口区域平均温度和平均空气含湿量，因此，该模型对试验数据及结论分析提供了一定的补充及验证，对复合增湿试验及工业应用有一定指导作用。

目录

文摘

英文文摘

论文说明：主要符号表

声明

第1章 绪论

1.1研究背景

1.1.1我国SO2污染现状及控制对策

1.1.2塔内增湿型烟气循环流化床半干法脱硫(CFB-FGD)工艺

1.1.3塔外增湿型烟气循环流化床半干法脱硫(CFB-FGD)工艺

1.2增湿对半干法烟气脱硫工艺的影响研究进展

1.2.1增湿的作用及对烟气脱硫的影响研究进展

1.2.2半干法烟气脱硫反应过程及增湿方式的研究进展

1.2.3喷嘴特性参数对烟气增湿脱硫的影响研究

1.2.4脱硫塔内粘壁问题的研究进展

1.3烟气循环流化床半干法脱硫复合增湿方式的提出及可行性

1.4本文主要研究内容

第2章 直流流化复合增湿对气-液-固三相分布特性的影响研究

2.1试验系统及测试方法

2.1.1试验系统

2.1.2参数测量方法

2.1.3 PDA测量系统

2.2塔内增湿气-液-固三相的分布特性

2.2.1塔内气-固相速度分布

2.2.2塔内固相颗粒浓度分布

2.2.3塔内液滴颗粒浓度及粒径分布

2.2.4塔内液滴的速度分布

2.3复合增湿气-液-固三相的分布特性

2.3.1试验条件

2.3.2塔内液滴颗粒浓度分布

2.3.3塔内液滴的粒径分布

2.4不同增湿方式下气-液-固三相的协同性分析

2.4.1协同性的分析假设

2.4.2塔内增湿液-固两相在浓度分布上的协同性分析

2.4.3塔外增湿液-固两相在浓度分布上的协同性分析

2.4.4复合增湿液-固两相在浓度分布上的协同性分析

2.4.5单一增湿方式液-固相浓度分布的协同性对脱硫反应过程的影响

2.4.6单一增湿方式液-固相浓度分布的协同性对塔内粘壁问题的影响

2.4.7复合增湿液-固相浓度分布的协同性对脱硫反应及粘壁的影响

2.5本章小结

第3章 旋/直流流化复合增湿对气-液-固三相分布特性影响研究

3.1旋／直流流化方式介绍

3.1.1结构设计

3.1.2流量分配特性

3.2旋／直流流化塔内增湿气-液-固三相的分布特性

3.2.1塔内气固相速度分布

3.2.2塔内固相颗粒浓度分布

3.2.3塔内液滴颗粒浓度分布

3.2.4塔内液滴粒径分布

3.2.5塔内液滴速度分布

3.2.6塔内气相温度分布

3.3旋／直流流化复合增湿气-液-固三相的分布特性

3.3.1塔内液滴颗粒浓度及粒径分布

3.3.2塔内液滴的质量浓度变化

3.4旋／直流流化复合增湿气-液-固三相的协同性分析

3.4.1液-固两相在浓度分布上的协同性分析

3.4.2液-固两相浓度分布的协同性对脱硫反应过程及粘壁的影响

3.5本章小结

第4章 复合增湿对循环脱硫灰的增湿活化作用研究

4.1脱硫灰中各成分在飞灰／Ca(OH)2水合系统中的作用

4.1.1 CaSO4的作用研究进展

4.1.2 CaCO3的作用研究进展

4.1.3 CaCl2的作用研究进展

4.1.4 CaSO3的作用研究进展及问题

4.2试验系统及测试分析方法

4.2.1水合试验系统及产物分析方法

4.2.2水合产物脱硫性能测试系统及分析方法

4.3试验结果及讨论

4.3.1水合温度及水／固比对水合产物物性参数的影响

4.3.2 CaSO3含量对水合产物物性参数的影响

4.3.3 CaSO3含量对水合产物脱硫性能的影响

4.3.4 CaSO3对水合产物中物质组成成分的影响

4.4半干法烟气脱硫灰直接水合制备高活性脱硫剂的可行性及问题

4.5复合增湿方式对循环脱硫灰增湿活化的实际效果理论分析

4.6本章小结

第5章脱硫塔内增湿液滴捕集固相颗粒效率的研究

5.1液滴碰撞捕集颗粒机理

5.2液滴捕集颗粒模型的建立

5.2.1模型假设

5.2.2模型建立

5.2.3模型求解

5.3液滴碰撞捕集颗粒效率影响因素分析

5.3.1计算参数

5.3.2液滴及颗粒的跟随性

5.3.3液滴粒径对捕集效率的影响

5.3.4固相颗粒粒径对捕集效率的影响

5.3.5喷水量对捕集效率的影响

5.3.6液滴速度对捕集效率的影响

5.3.7塔内实际沿程捕集效率理论分析

5.4复合增湿影响液滴碰撞捕集固相颗粒效率的理论分析

5.5增湿对飞灰颗粒团聚的影响研究

5.5.1颗粒粒度变化

5.5.2颗粒形貌变化

5.6本章小结

第6章 复合增湿方式下脱硫塔内温、湿度场的模拟研究

6.1模型选择及边界条件

6.1.1 Realizable k-ε模型

6.1.2两相湍流模型

6.1.3气体辅助雾化模型

6.1.4塔外增湿在模拟中的处理

6.1.5网格划分及边界条件

6.2模拟结果分析

6.2.1内外增湿水不同配比对塔内温度分布的影响

6.2.2内外增湿水不同配比对塔内水分分布的影响

6.2.3内外增湿水不同配比对塔内液滴浓度分布的影响

6.2.4试验与模拟结果对比

6.3本章小结

第7章结论及展望

7.1结论及创新点

7.1.1结论

7.1.2本文创新点

7.2展望

参考文献

致谢

攻读博士期间发表的论文

ENGLISH PAPERS

英文论文一

英文论文二