尖晶石型复合氧化物的制备、表征及光催化活性研究

摘要

本文以葡萄糖为络合剂，采用溶胶．凝胶法制备了Zn-Al-O，Zn-Cr-O和Zn-Mn-O三种尖晶石型催化剂，采用XRD、TPR、FT-IR、FS、DRS和TEM等手段对催化剂的性质进行表征。分别用这三种物质作催化剂，以苯酚溶液为目标反应物，高压汞灯为紫外光源，苯酚溶液的初始浓度100mg/L，催化剂投加量1g/L，反应器底部鼓入一定量的空气，光照3h进行光催化反应，以苯酚的降解率和COD去除率对其催化活性进行评价，从而找出性能最好的光催化剂Zn-Al-O。其次我们对Zn-Al-O催化剂B位进行铁掺杂，考察掺杂对光催化活性的影响。最后对反应条件进行优化，考察催化剂煅烧温度、反应液初始pH值、反应液的初始浓度、催化剂的投加量、反应液中是否充气等对光催化活性影响，选择最佳反应条件。 研究结果表明：使用上述方法可制备单一的尖晶石型ZnAl<,2>O<,4>相、ZnCr<,2>O<,4>相和ZnMn<,2>O<,4>相，且ZnAl<,2>O<,4>催化剂具有较好的光催化活性。尖晶石型ZnAl<,2>O<,4>的B位掺铁量为0.1时，对苯酚的光催化降解活性较未掺杂有所改善。以ZnAl<,2>O<,4>为催化剂，反应的最佳条件为：催化剂的煅烧温度为800℃，苯酚溶液的浓度为20mg/L，催化剂的投加量为1g/L，反应液为弱酸性。 光催化氧化反应的动力学研究表明，以znAl<,2>O<,4>为催化剂的苯酚光催化氧化反应为一级反应，反应速率遵从多相催化动力学方程Langmuir-Hinshelwood方程。

目录

声明

摘要

第一章前言

1.1选题的意义

1.2尖晶石型光催化剂的结构及研究现状

第二章实验部分

2.1试剂及仪器

2.2尖晶石型光催化剂ZnAl2O4、ZnCr2O4、ZnMn2O4的制备

2.3光催化反应性能评价

2.3.1实验装置

2.3.2催化剂评价方法

2.4催化剂性质表征

2.4.1 X射线衍射表征(XRD)

2.4.2程序升温还原测定(H2-TPR)

2.4.3比表面积的测定(BET)

2.4.4红外光谱测试(FT-IR)

2.4.5荧光测试(FS)

2.4.6空气中不同温度下电导的测定

2.4.7紫外-可见漫反射光谱测试(DRS)

2.4.8透射电镜测试(TEM)

2.4.9 COD的测定(重铬酸钾法)

第三章溶胶-凝胶法制备的Zn-B-O(B=Al、Cr、Mn)的光催化性能比较研究

引言：

3.1 Zn-Al-O，Zn-Cr-O，Zn-Mn-O三种催化剂的制备

3.2 800℃焙烧Zn-Al-O，Zn-Cr-O，Zn-Mn-O三种催化剂的性能比较研究

3.2.1催化剂的XRD及比表面积(BET)分析

3.2.2催化剂的TPR分析

3.2.3催化剂的红外光谱分析(FT-IR)

3.2.4催化剂的紫外-可见漫反射光谱分析(DRS)

3.2.5催化剂的电导分析

3.2.6紫外光照下催化剂的光催化活性

3.2.7可见光照下催化剂的光催化活性

小结

第四章掺杂型催化剂Zn-Fex-Al2-x-O(x=0.01，0.03，0.05，0.08，0.1，0.8)性能的比较研究

引言

4.1催化剂的制备

4.2 800℃焙烧催化剂的性能比较研究

4.2.1催化剂的XRD分析

4.2.2催化剂的TPR分析

4.2.3催化剂的红外光谱分析(FT-IR)

4.2.4催化剂的荧光分析(FS)

4.2.5催化剂的紫外-可见漫反射分析(DRS)

4.2.6催化剂的透射电镜分析(TEM)

4.2.7紫外光照下催化剂的光催化活性

小结：

第五章溶胶-凝胶法制备的Zn-Al-O光催化性能比较研究

引言：

5.1 Zn-Al-O催化剂的性能比较研究

5.1.1焙烧温度对Zn-Al-O晶型的影响

5.1.2反应液初始pH值对光活性和COD去除率的影响

5.1.3反应液的初始浓度对光活性和COD去除率的影响

5.1.4催化剂的投加量对光活性和COD去除率的影响

5.1.5反应液中充气对光活性和COD去除率的影响

5.2 ZnAl2O4与ZnO的结构及对苯酚光催化降解活性比较研究

小结

第六章光催化降解含酚废水机理初探

6.1半导体的光催化氧化作用原理

6.2苯酚光催化氧化降解机理

6.3反应动力学研究

小结

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表论文

附图