均相UV-Fenton体系中有机羧酸根配体对金橙Ⅱ降解染料的增效作用及机理研究

摘要

均相光助-芬顿技术是目前最具应用潜力的高级氧化技术之一，是处理难降解有机废水最常用的技术。研究低浓度铁离子的催化下，有机羧酸根配体对均相UV-Fenton降解染料的催化过程及增效机制是十分重要和有意义的科学问题。本文发现了乙酸钠对均相UV-Fenton体系降解染料有促进作用，比较了乙酸钠、草酸钠、柠檬酸三钠、乙二胺四乙酸二钠、丙二酸钠对均相UV-Fenton降解染料的催化过程。重点分析了乙酸钠的催化性能和以乙酸钠作为增效剂的UV-Fenton体系的最佳催化条件，提出和初步验证了部分催化机理，并通过三种有机羧酸根配体不同浓度降解比较得出配体与亚铁离子最佳投加比，提出乙酸钠作为一种新型有机羧酸根配体增效剂，具有良好的应用前景和研究意义。主要得出以下研究结果：
　　(1)当有机羧酸根浓度：铁离子：染料浓度为1:1:2时，降解效果为乙酸钠>草酸钠>丙二酸钠>柠檬酸三钠>乙二胺四乙酸二钠。乙酸钠的降解增效率为32.3％，草酸钠的降解增效率为-13.2%，乙酸钠比草酸钠效率高52.4%，乙酸钠比草酸钠多增效45.5%。
　　(2)乙酸钠光致还原产生适量的亚铁离子增效UV-Fenton体系。亚铁离子太少，产生羟基自由基太少，导致降解速率变慢；亚铁离子太多，成为羟基自由基清除剂，消耗羟基自由基。不同的有机羧酸根配体可通过分子内羧基数目、配体浓度来调控亚铁离子的光致还原产率，从而调控 UV-Fenton体系的降解效率。有机羧酸根配体本身也是羟基自由基的清除剂。有机羧酸根配体自身浓度及其在降解过程中的中间产物也可能影响降解效果。
　　(3)乙酸钠催化下的UV-Fenton体系最佳条件是：紫外波长254nm，pH为3，过氧化氢浓度10mmol/L，染料浓度0.2mmol/L，乙酸钠浓度0.1mmol/L，铁离子0.1mmol/L。基本上在不同浓度下的降解速率，乙酸钠>草酸钠>乙二胺四乙酸二钠，不同浓度下最佳降解速率常数，乙酸钠(0.5607)>草酸钠(0.5004)>EDTA(0.3916)。在加入最佳条件下的乙酸钠和草酸钠时，降解速率常数比不加调控试剂时分别提高32.3%和18.0%。相同条件下(0.1mM调控剂)，乙酸钠降解速率常数比草酸钠多45.5%。乙酸钠、草酸钠、EDTA取到最大降解速率时，有机羧酸根配体投加量: EDTA<草酸钠<乙酸钠。定性分析得出，柠檬酸三钠和乙二胺四乙酸二钠可能更适合处理相对高浓度染料废水，乙酸钠、草酸钠、丙二酸钠更适合相对低浓度废水的处理。

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第一章 均相光助-芬顿反应研究进展

1.1 均相芬顿和均相光助-芬顿反应

1.2 多相光助-芬顿与均相光助-芬顿体系

1.3 难降解有机废水处理现状

1.4 论文研究目标和基本思路

第二章 均相Fenton、UV-Fenton降解染料的特性

2.1 有机羧酸根配体的结构与性质

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 小结

第三章 有机羧酸根配体对均相UV-Fenton体系降解染料的调控机制

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.3 小结

第四章 乙酸钠的最佳增效条件与不同有机羧酸根配体的增效比较

4.1 有机羧酸根配体的最佳增效条件实验设计

4.2 结果与讨论

4.3 小结

第五章 研究结论、创新点与展望

5.1 研究结论

5.2 创新点

5.3 展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间完成的论文与研究