离子液体应用于电化学生物传感器的研究

摘要

离子液体是一种在室温及相邻温度下完全由离子组成的有机液体物质。由于其具有良好的离子导电性、较高的热稳定性和化学稳定性、宽的电位窗口和液态温度范围等特点，已被广泛地应用于电化学生物传感器的研究。离子液体不仅可用于修饰电极的构建，而且可作为支持电解质用于生物传感器的研究。所制备的生物传感器在使用范围、灵敏度、重现性等方面都具有较大优势。 纳米材料具有许多优良的性质，特别是其具有促进电子转移速率的能力和对生物分子良好的生物相容性，已被广泛地应用于电化学生物传感器的研究。 本文结合上述两方面的研究基础，将离子液体和纳米材料用于电化学生物传感器的构建。研究了1)可用于多巴胺的选择性检测的离子液体-多壁碳纳米管修饰电极；2)肌红蛋白在离子液体-黏土复合膜上的直接电化学行为及其对H2O2的响应。全文共分为3章，各章的主要内容如下： 第1章：介绍生物传感器的发展及应用概况；简述纳米材料在电化学生物传感器中的应用；介绍离子液体的特点、发展历史、分类、合成及其在电化学中的应用进展。 第2章：构建多壁碳米管(MCNT)/壳聚糖(CS)/离子液体(IL)/玻碳电极(GCE)修饰电极，并通过电化学方法研究了多巴胺(DA)，抗坏血酸(AA)，尿酸(UA)在该修饰电极上的电化学行为。实验结果表明，相比于玻碳电极和MCNT/CS/GCE修饰电极，MCNT/CS/IL/GCE修饰电极可明显减少三者之间的相互干扰。因此可用于DA，AA，UA共存的溶液中DA的检测。在没有干扰存在时，DA在该电极上的线性范围为：7.00×10-6-5.00×10-4M，检出限为5.57×10-7M，RSD为0.84％。当有1.00 mM AA和1.00 mM UA共存时，该修饰电极对DA的检测的线性范围为：1.10×10-5M-5.00x10-4 M，检出限为6.19×10-6 M，RSD为3.2％。 第3章：将肌红蛋白固定在离子液体(1-丁基-3-甲基咪唑四氟化硼，[BMIM][BF4])-黏土修饰电极上，实现了肌红蛋白的直接电化学。在0.1M的PBS溶液中观察到肌红蛋白的一对氧化还原峰，峰电位为-0.297 V(vs.Ag/AgCl)。离子液体-黏土混合膜能够促进肌红蛋白与电极间的直接电子传递，并表现出良好的生物相容性，电子转移速率常数ks为(3.58±0.12)s-1。肌红蛋白在离子液体-黏土混合膜中能较好的保持其生物活性并能催化H2O2的还原。在优化的实验条件下该修饰电极对H2O2的检测线性范围为3.90×10-6-2.59x10-4 M，检出限为7.33×10-7M。该修饰电极具有良好的精密度和制备重复性。在相同电极上的RSD为5.1％，在不同电极上的RSD为3.6％。对H2O2电催化还原反应的动力学参数Imax和米氏常数分别为3.87×10-8 A和17.3μM。该修饰电极可进一步用于构建新型的H2O2传感器。

目录

文摘

英文文摘

论文说明：主要缩写对照表

声明

第1章绪论

1.1生物传感器简介

1.2纳米材料及其在电化学生物传感器中的应用

1.3离子液体简介

1.4离子液体在电化学中的应用

1.5本论文研究内容

参考文献

第2章离子液体/MCNT修饰电极的研制及对多巴胺检测的研究

2.1引言

2.2试验部分

2.3结果与讨论

2.4结论

参考文献

第3章 基于离子液体/黏土复合膜的肌红蛋白直接电化学及其对H2O2的响应

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4结语

参考文献

致谢