半胱氨酸插层水滑石的层间反应研究及类水滑石薄膜的催化性能研究

摘要

本论文采用共沉淀方法将半胱氨酸插层进入镁铝水滑石层间，详细研究了半胱氨酸与铁氰化钾的层间限域氧化还原反应。通过XRD、Raman和FT-IR等表征手段，发现层间半胱氨酸被氧化为胱氨酸。进一步系统研究了该反应的动力学过程，考察了半胱氨酸插层水滑石用量、铁氰化钾浓度和温度对反应的影响。结果表明该氧化还原反应符合球体内扩散反应模型，即Crank-Ginstling and Brounshtein方程。通过计算得到该反应的活化能为29．93 kJ/mol。本论文工作将水滑石作为一种限域化学反应的微反应器，为其在催化和分离方面的应用提供了新的研究思路。 采用原位生长技术制备了CuZnAl三元水滑石薄膜，以苯酚羟基化反应为探针反应，分别研究了Cu2+/Zn2+比例为1：1、2：1、3：1的CuZnAl-LDHs薄膜的催化性能。研究结果表明：与CuZnAl-LDHs粉体催化剂相比，CuZnAl-LDHs薄膜催化剂显示出较高的催化活性和选择性。苯酚的转化率达到75．6％，邻苯酚/对苯酚的选择性达到3．1：1。初步探讨了反应的催化循环机理。因此，本文工作为基于滑石的结构化催化剂在工业上的应用奠定了一定的理论基础。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1引言

1.2 LDHs的结构特征及组成

1.2.1主体层板的化学组成及其可调变性

1.2.2层间客体阴离子种类及数量的可调控性

1.2.3粒径尺寸及分布的可调控性

1.3 LDHs的主要性质

1.3.1酸碱双功能性

1.3.2层间离子的可交换性

1.3.3热稳定性

1.4 LDHs的插层组装方法

1.4.1共沉淀法

1.4.2离子交换法

1.4.3水热合成法

1.4.4焙烧复原法

1.4.5返混/沉淀法

1.4.6二次组装法

1.4.7其他方法

1.5插层组装的影响因素

1.6插层组装LDHs的超分子结构表征方法

1.6.1 XRD

1.6.2 FT-IR

1.6.3 TG/DTA

1.6.4 SEM和TEM

1.6.5 TPD

1.7 LDHs的应用

1.7.1分子容器及分子反应器

1.7.2催化

1.7.3离子交换和吸附

1.7.4医药

1.7.5光学

1.7.6其他方面

第二章半胱氨酸插层水滑石的层间氧化反应研究

2.1选题目的及意义

2.1.1研究背景

2.1.2水滑石作为微器件的研究

2.1.3半胱氨酸简介

2.1.4选题目的及意义

2.1.5研究内容

2.2实验部分

2.2.1实验药品

2.2.2半胱氨酸插层水滑石的制备

2.2.3铁氰化钾氧化半胱氨酸插层水滑石

2.2.4样品表征

2.3结果与讨论

2.3.1半胱氨酸插层水滑石的制备及结构研究

2.3.2半胱氨酸插层水滑石的层间氧化反应研究

2.3.3半胱氨酸插层水滑石的层间氧化反应动力学研究

2.4 结论

第三章CuZnAl三元水滑石薄膜的制备及其催化苯酚羟基化性能研究

3.1选题目的及意义

3.1.2研究背景

3.1.3LDHs结构化催化剂的研究现状

3.1.4选题目的及意义

3.1.5研究内容

3.2实验部分

3.2.1实验药品

3.2.2CuZnAl-LDHs薄膜的制备

3.2.3CuZnAl-LDHs粉末的制备

3.2.4CuZnAl-LDHs薄膜的催化性能

3.2.5样品表征

3.3结果与讨论

3.3.1CuZnAl-LDHs薄膜的晶体结构

2.3.2CuZnAl-LDHs薄膜的红外表征

2.3.3CuZnAl-LDHs薄膜的热重分析

2.3.4CuZnAl-LDHs薄膜的XPS分析

2.3.5CuZnAl-LDHs薄膜的TPR分析

3.3.6CuZnAl-LDHs薄膜的催化性能评价

3.4结论

本论文创新点

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者导师简介