铈锆复合氧化物掺杂钯整体催化剂的催化燃烧性能研究

摘要

挥发性有机化合物(VOCs)是大气的主要污染源之一，它严重地危害人类的健康，破坏人类赖以生存的生态环境。催化燃烧法是消除VOCs最有效的方法之一，其技术核心是有效催化剂。本文基于CeO2-ZrO2复合氧化物优异的储氧释放氧性能、良好的高温热稳定性、增强的氧化还原性能及Pd基催化剂优良的催化燃烧性能，在堇青石蜂窝陶瓷载体上开发了一种新的CeO2-ZrO2复合氧化物涂层，同时将活性组分Pd引入，制备了一系列整体催化剂。并用甲苯的催化燃烧作为VOCs催化燃烧的探针反应，考察了催化剂的催化活性和热稳定性。并将表征结果与催化活性进行了有效的关联，取得了一些有意义的结果： 1、采用浸渍的方法制备了一系列Pd-CexZr1-xO2/载体(x=1，0.8，0.6，0.5)整体催化剂，研究结果表明，该催化剂涂层与蜂窝陶瓷结合牢固，具有良好的抗震荡性能。催化剂对甲苯催化燃烧活性的大小顺序为Pd-Ce0.8Zr0.202/载体＞Pd-Ce0.6Zr0.402/载体＞Pd-Ce0.5Zr0.502/载体≈Pd-CeO2/载体。活性组分Pd、CeO2-ZrO2涂层及载体之间存在着强的相互作用，这种作用改变了催化剂的还原性质，影响着催化剂的催化活性。 2、选择催化活性最好的Pd-Ce0.5Zr0.202/载体整体催化剂，考察温度对催化剂催化性能的影响。研究结果表明，对400oC焙烧的Pd-Ce0.8Zr0.202/载体整体催化剂而言，一层均匀、紧密的涂层很好的分散在载体表面，有助于活性组分的分散，提高催化活性。该催化剂的催化活性最高，甲苯转化率为97％以上的最低反应温度为210oC。随着焙烧温度的升高，催化剂的催化活性降低，这可能与活性物种PdO、涂层CeO2-ZrO2颗粒的烧结及催化剂表面积的减小有关。此外，催化剂具有较高的热稳定性，可能是因为CeO2-ZrO2固溶体的形成和高温下PdO的稳定存在。 3、采用相同的浸渍方法制备了富Zr成分的Pd-Ce0.4Zr0.602/载体整体催化剂，同时考察温度对催化剂催化性能的影响。研究结果表明，该类催化剂的涂层同样具有良好的抗震荡性能。400oC焙烧的Pd-Ce0.4Zr0.602/载体整体催化剂的催化活性最高，甲苯转化率为95％以上的最低反应温度为210℃。与400℃焙烧的催化剂相比，900℃焙烧的催化剂95％以上甲苯转化的所需的最低温度仅提高40℃，说明该催化剂具有良好的热稳定性，这可能与高温焙烧下PdO的稳定存在有关。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章文献综述

1.1引言

1.2挥发性有机废气(VOCs)污染及控制对策

1.2.1挥发性有机废气(VOCs)的来源

1.2.2挥发性有机废气(VOCs)的主要危害

1.2.3挥发性有机废气(VOCs)的控制技术

1.3整体催化剂概述

1.3.1载体

1.3.2活性组分

1.3.3涂层

1.4 CeO2及CeO2-ZrO2概述

1.4.1 CeO2的结构特性

1.4.2 CeO2及CeO2-ZrO2在催化剂中的作用

1.4.3 CeO2-ZrO2的主要制备方法

1.4.4影响CeO2O-ZrO2储氧量的主要因素

1.5选题依据及研究内容

1.5.1选题依据及主要目的

1.5.2研究内容

第二章实验部分

2.1催化剂制备

2.1.1主要的化学试剂和实验材料

2.1.2催化剂的制备

2.2催化剂表征

2.2.1差热扫描量热法(TG-DSC)

2.2.2扫描电子显微镜(SEM)

2.2.3 X射线粉末衍射(XRD)

2.2.4可见拉曼光谱(Raman)

2.2.5氢气程序升温还原(H2-TPR)

2.2.6一氧化碳程序升温还原(CO-TPR)

2.2.7比表面测定(BET)

2.2.8整体催化剂涂层粘结强度的测定

2.3整体催化剂的甲苯催化燃烧性能评价

第三章Pd-CexZr1-xO2/载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1 Pd-CexZr1-xO2/载体整体催化剂的制备

3.3结果与讨论

3.3.1形貌和BET表征

3.3.2 XRD和Raman表征

3.3.3 Pd-CexZr1-xO2/减体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能

3.3.4整体催化剂的氧化还原性质

3.4小结

第四章Pd-Ce0.8Zr0.2O2/载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

4.1引言

4.2实验部分

4.2.1Pd-Ce0.8Zr0.2O2/载体整体催化剂的制备

4.3结果与讨论

4.3.1 TG-DSC表征

4.3.2形貌表征

4.3.3 XRD和Ramall表征

4.3.4 CO-TPR表征

4.3.5 Pd-Ce0.8Zr0.2P2/载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能

4.4小结

第五章Pd-Ce0.4Zr0.6O2/载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

5.1引言

5.2实验部分

5.2.1Pd-Ce0.4Zr0.6O2/载体整体催化剂的制备

5.3结果与讨论

5.3.1形貌表征

5.3.2 Raman表征

5.3.3 CO-TPR表征

5.3.4 Pd-Ce0.4Zr0.6O2/载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能

5.4小结

参考文献

致 谢

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