非贵金属整体式催化剂的制备及其VOCs催化燃烧性能的研究

摘要

改革开放以来，我国国民经济飞速上升，其中不可或缺的一个关键性因素就是化工企业的迅速发展。但由于早期化工企业对环境问题的疏忽以及治理不及时，造成了严重的环境污染，其中大气污染是最具代表性之一，VOCs是造成大气污染的主要因素，近些年科学家通过大量实验研究出一些净化大气的方法，最具代表性的就是化学防治中的催化燃烧法。其简单高效且无二次污染等特点成为目前研究治理废气领域的主流方向，而决定净化效果最重要的因素就是催化剂的制备与应用。本论文在前人学者的探索基础上，探索一种制备工艺更为简单，性能优良且催化效果较佳的非贵金属型催化剂，通过对甲苯、乙酸乙酯、二氯甲烷等具有代表性的挥发性有机物进行催化反应测评，反映出催化剂对上述有机物的的净化效果，进而通过XRD、H2-TPR、BET等分析方法对催化剂的物理化学性能进行详细分析。
　　研究主要是通过采用涂覆法将不同比例的催化剂活性组分涂在整体式蜂窝载体上，制备了不同活性组分铜钴、铬钴复合非贵金属型催化剂及含铑的贵金属型催化剂，探索了不同焙烧温度、涂层载体、活性组分配比及空速对催化剂的活性影响。实验表明，涂覆法制备的催化剂，活性组分牢固不易脱落，Cu-Co摩尔比为1∶2时有很好的催化活性，可以在250℃条件下将乙酸乙酯完全氧化，采用Al2O3制备的催化剂比酸性和中性SiO2对甲苯和乙酸乙酯效果好，双组份催化剂的催化效果明显高于单一组分催化剂。同时发现这种制备方法相比于其他浸渍或共沉淀法制备的催化剂性能基本相近。
　　以Cr2O3/Al2O3为载体通过浸渍法负载贵金属Rh、Pt，在500℃条件下焙烧后掺杂其他过渡金属元素制备了一系列的催化剂，通过对CH2Cl2催化效果的评价，反映了贵金属含量在0.3g/L时达到最佳，Rh较之于Pt负载在Cr基催化剂上的效果好，实验表明，Cr2O3对于含氯的有机物催化效果明显。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 挥发性有机化合物的定义及影响

1．2．1 挥发性有机化合物(VOCs)的定义

1．2．2 挥发性有机化合物(VOCs)的来源

1．2．3 挥发性有机废气(VOCs)的危害

1．3 如何治理挥发性有机气体(VOCs)

1．3．1 吸附法

1．3．2 冷凝法

1．3．3 膜分离法

1．3．4 光催化法

1．3．5 电晕法

1．3．6 生物解离法

1．4 化学燃烧法

1．4．1 直接燃烧法

1．4．2 催化燃烧法

1．5 催化剂

1．5．1 催化剂载体

1．5．2 涂层

1．5．3 活性组分

1．6 课题研究的目的与意义

第二章 实验部分

2．1 催化剂的制备

2．1．1 实验所用试剂和药品

2．1．2 实验所用仪器

2．1．3 催化剂的制备

2．2 催化剂表征方法

2．2．1 X-射线粉末衍射仪(XRD)

2．2．2 N2吸-脱附(BET)

2．2．3 扫描电镜(SEM)

2．2．4 H2-程序升温还原(H2-TPR)

2．2．5 负载在蜂窝陶瓷上的涂层催化剂粘结度测试

2．3 催化剂VOCs活性评价测试

第三章 整体式蜂窝陶瓷涂覆Cu-Co催化剂的乙酸乙酯催化燃烧性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 仪器和试剂

3．2．2 催化剂的制备

3．3 结果与讨论

3．3．1 催化剂的XRD和BET表征

3．4 催化剂的乙酸乙酯催化燃烧性能

3．5 催化剂的还原性能

3．6 不同焙烧温度及不同载体对催化剂的影响

3．7 结论

第四章 整体式蜂窝陶瓷涂覆Cr-Co催化剂的VOCs催化燃烧性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 仪器和试剂

4．2．2 催化剂的制备

4．3 结果与讨论

4．3．1 催化剂甲苯、乙酸乙酯燃烧性能评价

4．3．2 催化剂的XRD和BET表征

4．3．3 催化剂H2—TPR表征

4．3．4 催化剂粘结强度测定

4．4 本章小结

第五章 Rh／Cr2O3／Al2O3整体催化剂CH2Cl2催化燃烧性能研究

5．1 引言

5．2 实验部分

5．2．1 催化剂制备

5．3 结果与讨论

5．3．1 催化剂的形貌表征

5．3．2 催化剂XRD表征

5．3．2 催化剂H2-TPR表征

5．3．3 催化剂的CH2Cl2活性反应评价

5．4 实验小结

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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