超声协同BiFeO3-H2O2类Fenton体系降解染料废水的研究

摘要

随着染料工业的高速发展，染料废水的大量排放不仅污染了生态环境，同时对水生物的生存及人类健康造成很大危害，因而染料废水的处理成为水污染治理的一项大工程。染料废水具有用水量大、色度深、可生化性差、有毒有机物含量高、成分复杂等特点，传统的处理方法很难将其彻底分解。而高级氧化技术通过反应过程中产生的羟基自由基(·OH)可以彻底氧化分解有机污染物，且其具有氧化分解能力强、选择性小、降解彻底等特点，成为近些年用来处理染料废水的研究热点。
　　超声氧化技术利用空化效应产生的·OH，可无选择地将有机污染物分解为被环境接受的无机物小分子，如CO2、H2O等，但单独的超声作用需较长时间才能将有机污染物彻底降解。传统的Fenton技术具有高效、反应彻底等特点，但它需要系统pH=3.0左右，且每个循环均需要加入高摩尔浓度的亚铁离子和氧化剂，正是由于加入大量亚铁离子，后续需要处理大量铁泥，因而缺乏可重复使用性。基于这些问题，本文构建超声-BiFeO3-H2O2类Fenton体系，以甲基橙、罗丹明B模拟染料废水为研究对象，通过降解率及紫外吸收光谱图对处理效果进行分析，研究的主要内容如下:
　　(1)铁酸铋(BiFeO3)颗粒的制备。本文采用水热法制备出了可活化H2O2的BiFeO3活性催化剂。运用XRD和SEM对其物相结构和形貌大小进行了表征，制备出的BiFeO3形貌完整且均匀，呈圆饼状。
　　(2)超声-BiFeO3-H2O2体系处理甲基橙模拟废水。对超声、BiFeO3-H2O2以及两者协同降解甲基橙的效果进行比较，结果表明，超声-BiFeO3-H2O2体系对降解甲基橙有着较好的协同作用，且30 min的处理降解率可以达到98.9％。其次考察了加入自由基清除剂异丙醇对甲基橙降解效果的影响，实验表明，异丙醇的加入使降解效果大幅度下降，说明降解过程主要以自由基氧化降解为主。最后，对超声-BiFeO3-H2O2体系处理甲基橙模拟废水的影响因素进行研究，实验发现，处理甲基橙的最佳频率为203.9 kHz，随功率的增加降解速率加快;H2O2的投加量对降解效果影响不大;降解率随BiFeO3投加量的增加而升高;降解效果随甲基橙浓度的增加而下降;反应系统的最佳PH值为5。
　　(3)超声-BiFeO3-H2O2体系处理罗丹明B模拟废水。首先对超声、BiFeO3-H2O2以及两者协同降解罗丹明B的效果进行比较，结果表明，超声-BiFeO3-H2O2体系具有很好的协同作用，效果明显优于两者的叠加，且60 min的处理降解率高达到95％以上。其次考察了加入10μl异丙醇对罗丹明B降解效果的影响，实验表明，降解效果不好，说明降解过程主要以自由基氧化为主。最后，对超声-BiFeO3-H2O2体系处理罗丹明B模拟废水的影响因素进行研究，实验发现，随罗丹明B浓度的增加降解率大幅度下降;而随BiFeO3投加量的增加而升高;H2O2有一个最佳投加量为1％;降解率随超声频率的增加降解效果变好;随功率的增加降解速率加快;反应系统的最佳PH值为5。

目录

摘要

1 绪论

1．1 引言

1．2 染料废水的研究现状

1．2．1 染料废水的来源及危害

1．2．2 染料废水的污染特点

1．2．3 染料废水常用的处理方法

1．2．4 染料废水处理研究进展

1．3 高级氧化技术

1．3．1 高级氧化技术简介

1．3．2 超声波氧化技术

1．3．3 Fenton氧化技术

1．3．4 超声-BiFeO3-H2O2体系降解染料废水的特性

1．4 本课题研究意义及内容

1．4．1 本课题的研究意义

1．4．2 本课题的研究内容

2 BiFeO3的制备及表征

2．2 BiFeO3的制备方法

2．2．1 固相反应法

2．2．2 液相反应法

2．3 实验部分

2．3．1 实验仪器

2．3．2 实验试剂

2．3．3 水热法制备BiFeO3

2．3．4 XRD粉末衍射分析

2．3．5 SEM扫描电镜分析

2．4 本章小结

3 实验仪器及分析方法

3．1．2 化学试剂

3．2 实验装置

3．3 实验方法与步骤

3．4 分析测定方法

4 超声-BiFeO3-H2O2体系对甲基橙模拟废水的处理

4．1 超声、BiFeO3-H2O2以及两者协同降解甲基橙的效果比较

4．2 羟基自由基清除剂对甲基橙降解率的影响

4．3 甲基橙降解前后的紫外-可见吸收光谱分析

4．4 超声-BiFeO3-H2O2体系协同降解甲基橙的动力学研究

4．5 超声-BiFeO3-H2O2体系降解甲基橙的影响因素

4．5．1 超声频率的影晌

4．5．2 超声功率的影响

4．5．4 BiFeO3投加量的影响

4．5．5 PH值的影响

4．5．6 初始浓度的影响

4．6 本章小结

5 超声-BiFeO3-H2O2体系对罗丹明B模拟废水的处理

5．1 超声、BiFeO3-H2O2以及两者协同降解罗丹明B的效果比较

5．2 羟基自由基清除剂对罗丹明B降解率的影响

5．4 超声、BiFeO3-H2O2体系协同降解罗丹明B的动力学研究

5．5 超声-BiFeO3-H2O2体系降解罗丹明B的影响因素

5．5．1 初始浓度的影响

5．5．2 BiFeO3投加量的影响

5．5．3 H2O2投加量的影响

5．5．4 超声频率的影响

5．5．5 超声功率的影响

5．5．6 PH值的影响

5．6 本章小结

6 结论与建议

6．1 结论

6．2 建议

参考文献

攻读硕士学位期间科研成果

致谢

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