可生物降解PLA/PBAT/PHBV共混材料的制备与可纺性研究

摘要

近年来，环境污染问题和能源短缺问题日益严重，学术界和工业界都在寻求可循环利用和环境友好型绿色材料。聚乳酸（PLA）是目前研究最多、产量最大、商业化最为成功的可生物降解材料之一，纯PLA显示出脆性，强度高而断裂伸长率低，使它的应用领域受到限制；与PLA相反的是，己二酸-对苯二甲酸-丁二酯共聚物（PBAT）是柔韧性极好的弹性体材料；聚羟基丁酸酯戊酸共聚酯（PHBV）则降解速率快。PLA、PBAT、PHBV都是极具发展前景的可生物降解材料，广泛使用这些绿色材料以代替石油基材料，将显著减少对石油资源的依赖，有利于可持续发展。
　　本文采用熔融共混法制备了不同质量比的PLA/PBAT/PHBV三元共混材料及GMA改性PLA/PBAT/PHBV共混材料，系统地研究了共混材料的结晶性能、热性能、相结构、流变性能及力学性能，并分析了共混材料的相容性及可纺性。研究结果表明：
　　1.PLA/PBAT/PHBV共混材料的热失重起始分解温度与纯PHBV相比提高了45℃，热稳定性提高；材料中各组分Tg与单一体系相比几乎无变化，PLA/PBAT/PHBV共混体系为完全不相容体系；同时PBAT和PHBV的加入阻碍了PLA的冷结晶；SEM观察发现复合体系的共混形态呈“海-岛”分布，PBAT和PHBV可均匀地分散于PLA基体中，相界面分明；随着PBAT含量增加， PLA/PBAT/PHBV共混材料熔体的流动性增加，温度变化对黏度的影响变大；力学性能研究显示，PLA/PBAT/PHBV(70/20/10)组材料在保留纯PLA的60％拉伸应力的同时，拉伸应变提高到纯PLA的2.6倍，韧性得到改善。
　　2.以GMA为增容剂，采用反应性共混制备的PLA/PBAT/PHBV共混材料中PLA组分的玻璃化转变温度（Tg）下降，PLA/PBAT/PHBV共混材料异相间界面变模糊，由界面完全分离状态向部分粘结甚至“海”相将“岛”相整体包覆状态改变，粒径尺寸减小，分散均匀程度提高，GMA对 PLA/PBAT/PHBV共混材料的增容作用显著。GMA对PLA/PBAT/PHBV共混材料中PLA组分的结晶作用产生了影响，其结晶温度（Tc）、熔融温度（Tm）下降及结晶度（Xc）下降。
　　3.采用反应性共混制备的PLA/PBAT/PHBV共混材料的热稳定性有所改善；改性后的共混材料熔体黏度略有增加，温度和剪切速率对熔体黏度的影响仍较大，剪切速率较高时GMA含量、温度变化对黏度影响显著减小，加工较为容易；GAM使PLA/PBAT/PHBV共混材料的可纺性显著改善，熔体纺丝速率提高，纤维最大牵伸速率可达126m/min，纤维粗细均匀，无发粘现象，可顺利退绕；GMA含量及牵伸速率对纤维的力学性能影响显著，断裂比强度增加时断裂伸长率减小。其中，GMA含量为7%、牵伸速率为70m/min时可制得力学强度与韧性较为平衡的纤维。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 可生物降解高分子材料

1.3 聚乳酸（PLA）

1.4 己二酸-对苯二甲酸-丁二酯共聚物（PBAT）

1.5 聚羟基丁酸酯戊酸共聚酯（PHBV）

1.6 可生物降解材料二元共混改性研究

1.7 PLA基三元共混改性研究

1.8 本课题研究的目的、意义和内容

第二章 PLA/PBAT/PHBV共混材料的制备、结构及性能研究

2.1 引言

2.2 实验材料与设备

2.3 试样制备

2.4 表征方法

2.5 结果与分析

2.6 本章小结

第三章 PLA/PBAT/PHBV反应性共混材料的制备、结构及相容性研究

3.1 引言

3.2 实验材料与设备

3.3 试样制备

3.4 表征方法

3.5 结果与分析

3.6 本章小结

第四章 PLA/PBAT/PHBV反应性共混材料的可纺性研究

4.1 引言

4.2 实验材料与设备

4.3 试样制备

4.4 表征方法

4.5 结果与分析

4.6 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

攻读学位期间的研究成果

致谢