稀土掺杂三基色荧光粉的制备及其发光性能研究

摘要

荧光粉是一种具有光致发光特性的材料，目前已成为可用于阴极射线管，等离子显示器，探测器，白光发光二极管等领域的一类重要材料。由于稀土掺杂三基色荧光粉具有节能，环保，高效等优点而越来越受到人们的重视。根据材料的物理化学特性，本文选取Y2O3:Eu3+，YVO4:Eu3+，GdNbO4:Tb3+，和YPO4:Yb3+分别作为三基色中的红色、绿色和蓝色荧光粉来系统研究它们的制备方法和发光特性。本论文的主要制备方法和结论简述如下：
　　1、采用两步水热加后期热处理的方法成功制备出了Y2O3:Eu3+@Y2O3纳米管状核/壳结构荧光粉，即首先用水热法制备出Y(OH)3:Eu3+@Y(OH)3前驱体，然后在1000℃热处理2 h。通过X射线衍射光谱(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征得出，所制备的Y2O3:Eu3+@Y2O3核/壳结构样品具有Y2O3的晶体结构且为纳米管状形貌。通过荧光光谱(PL)分析得出，包覆比例(壳/核的摩尔比)对Y2O3:Eu3+@Y2O3纳米管状核/壳结构荧光粉的发光性能有很大的影响。在255 nm紫外光波长的激发下，包覆比例为1/9的荧光粉在613 nm位置的发光强度相比未包覆时材料的发光强度提高了60％。由此可知，表面包覆适当比例的Y2O3能够明显提高Y2O3:Eu3+红色荧光粉发光强度。
　　2、通过有机添加剂辅助水热的方法制备出了发光性能较高的YVO4:Eu3+红色荧光粉。本文选取的有机添加剂为十二烷基硫酸钠(SDS)，聚乙烯吡咯烷酮K30(PVP)，乙二胺四乙酸二钠(Na2EDTA)。通过 XRD和 SEM表征不同有机添加剂对YVO4:Eu3+荧光粉的晶体结构、微观形貌的影响，得出有机添加剂对YVO4:Eu3+荧光粉的晶体结构虽然没有明显的影响，但对其微观形貌的影响却非常明显。最后通过PL图谱分析得出，以PVP为有机添加剂，利用水热法制备的YVO4:Eu3+荧光粉红光(620 nm)发射强度最大，且相比不加入任何有机添加剂时的样品的发光强度提高了1.75倍。因此，以PVP有机添加剂辅助水热制备得到的粒径在1.5-3μm的球状颗粒YVO4:Eu3+荧光粉，不仅能够很好的满足工业生产中对荧光粉粒径、尺寸分布范围和涂覆性等方面要求，而且有效地提高了YVO4:Eu3+荧光粉的红光发射强度。
　　3、采用传统的高温固相法制备出了不同Tb3+掺杂浓度的GdNbO4:Tb3+绿色荧光粉。荧光光谱(PL)分析表明，GdNbO4:Tb3+荧光粉的最强发射峰归属于Tb3+离子5D4→7F5电子跃迁(543 nm)的强绿光发射且当Tb3+掺杂浓度为20%时荧光粉的发光强度达到最大值，即绿色荧光粉GdNbO4:Tb3+的最佳掺杂浓度为20%。在最佳掺杂浓度的基础上，于制备过程中添加助熔剂可以进一步提高GdNbO4:Tb3+荧光粉的发光性能，尤其是以Na2SO4为助熔剂不仅可以得到分散性好、颗粒尺寸分布范围窄的微米级鹅卵石状颗粒，且位于543 nm处的绿光发射强度相比无任何助熔剂辅助时所得产物的发光强度提高了1.3倍。
　　4、利用水热法制备出了不同Yb3+掺杂浓度的YPO4:Yb3+蓝色荧光粉。通过XRD和透射电子显微镜(TEM)表征得出所制备的样品是具有锆石结构的树叶状颗粒。通过进一步的PL表征得出，在275 nm紫外光波长的激发下，YPO4:Yb3+荧光粉发出位于420 nm处的归属于电荷转换态(CTS)→2F5/2的强发射峰和一条位于620 nm(CTS→2F5/2)处的弱发射峰。当Yb3+掺杂浓度为1%时，强发射峰的峰值达到最大且色纯度高达83%，说明YPO4:Yb3+荧光粉可以作为稀土掺杂三基色荧光粉里一种性能较优异的蓝色荧光粉。
　　综上所述，本论文成功制备了纳米管状Y2O3:Eu3+@Y2O3和球状YVO4:Eu3+的红色荧光粉、单分散性好的鹅卵石状GdNbO4:Tb3+绿色荧光粉和色纯度较高的YPO4:Yb3+蓝色荧光粉，能够为其它研究人员进一步探索提高稀土掺杂三基色荧光粉的发光性能及控制其微观形貌提供新的思路和方法。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 发光材料的定义及分类

1.3 稀土发光材料的光致发光原理及其特性

1.4 稀土荧光粉的应用及发展

1.5 本论文的研究内容和目的

第二章 实验和测试方法

2.1 实验所用化学试剂及仪器设备

2.2 实验方法

2.3 样品表征

第三章 Y2O3:Eu3+@Y2O3纳米核/壳结构红色荧光粉的制备及其发光性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 有机添加剂对YVO4:Eu3+红色荧光粉的形貌及荧光特性的影响

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 绿色荧光粉GdNbO4:Tb3+的制备及其发光性能

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 不同助熔剂对GdNbO4:20%Tb3+荧光粉影响

5.5 本章小结

第六章 蓝色荧光粉YPO4:Yb3+的水热制备及其发光特性

6.1 引言

6.2 实验部分

6.3 结果与讨论

6.4 本章小结

第七章 结论与展望

7.1 结论

7.2 展望

参考文献

硕士期间学术成果

致谢