金属有机框架/纤维素纳米复合材料的制备及其性能研究

摘要

随着世界人口的持续增多和经济的快速发展，环境污染已经在全世界范围内引起广泛关注。水资源安全已经成为制约人类发展的重大因素。废水排放中重金属绝对排放量惊人，排放强度也较大，且重金属离子进入环境后不能被细菌、微生物降解，不仅对水生生物构成威胁，还参与到食物链中能累积到较高的浓度，并最终危害到人类的健康。而多孔结构的金属-有机框架(MOFs)和纤维素基气凝胶均可以实现对水中各种污染物的高效吸附和去除。本课题在纤维素基功能材料方面的研究不断深入，因此，在课题组目前研究基础上，制备研究和开发金属有机框架(MOFs)/纤维素纳米复合材料是以后水处理领域的重要研究课题。
　　本文以金属-有机框架(MOFs)材料为填充物，纤维素气凝胶为骨架，通过原位生长的方法制备出具有多层级三维网状孔道结构的三维网状金属有机框架(MOFs)/纤维素纳米复合材料。探究了金属-有机框架(MOFs)负载量和纤维素浓度对复合材料微观结构和物化性能的影响，同时考察了复合材料对不同重金属离子的吸附性能。在此基础上，采用原位沉积的方法将绿色高效的光催化剂PTA(磷钨酸)生长到复合材料上，制备出PTA/ZIF-8@CA并探究其对有机染料亚甲基蓝和罗丹明B的可见光催化降解性能。研究结果如下:
　　(1)金属有机框架(MOFs)/纤维素纳米复合材料的制备及性能:利用掺杂了Zn2+离子的纤维素气凝胶为载体，通过浸泡在2-甲基咪唑中原位生长制备三维多孔ZIF-8/气凝胶，得到具有大比表面积和孔径分布均匀的金属-有机框架(MOFs)/纤维素纳米复合材料，其密度小于0.076g/cm3，孔体积大于19.33cm3/g，孔隙率大于95.3％。压缩强度在1.10-3.85MPa之间。复合材料表现出优异的多层级三维多孔结构和良好的力学性能。
　　(2)金属-有机框架(MOFs)/纤维素纳米复合材料对重金属离子吸附性能的研究:分别在不同初始浓度、pH和吸附剂添加量的条件下探究复合材料对不同重金属离子的吸附性能。结果表明在pH=3时复合材料对Cr(Ⅵ)、Cd2+、Cu2+的吸附量可以分别达到40.32、34.84、243.93mg/g，吸附过程符合二级动力学和朗格缪尔吸附模型。
　　(3)PTA/ZIF-8@CA的制备及其光催化性能的研究:对金属有机框架(MOFs)/纤维素纳米复合材料中ZIF-8采用后修饰成功制备出PTA/ZIF-8@CA，分别在有机染料初始浓度、pH和光催化剂添加量的条件下探究PTA/ZIF-8@CA对亚甲基蓝和罗丹明B的光催化性能，在30min内对10、50ppm的亚甲基蓝降解率可以达到99.8％和91.1％，在50min内对10、50ppm的罗丹明B降解率可以达到99.7％和92.4％。在降解有机染料方面PTA/ZIF-8@CA表现出优异的性能，降解效率高、时间短，有望得到广泛的应用。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 纤维素的结构与性能

1．2．1 纤维素的结构

1．2．2 纤维素的理化性质

1．2．3 纤维素的溶剂体系

1．3 纤维素基功能材料

1．3．1 纤维素纤维

1．3．2 纤维素膜

1．3．3 纤维素水凝胶

1．3．4 纤维素气凝胶

1．3．5 纤维素微球

1．3．6 纤维素基复合材料

1．4 金属有机框架对金属离子吸附方面的研究

1．4．1 金属-有机框架材料对汞离子的去除

1．4．2 金属-有机框架材料对Se(Ⅵ)的去除

1．4．3 金属-有机框架材料对Cr(Ⅵ)的去除

1．4．4 金属-有机框架材料对料对UO22+的捕获

1．5 论文的立题依据、研究内容及创新点

1．5．1 立题依据

1．5．2 研究内容

1．5．3 创新点

第二章 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的制备及其性能研究

2．1 引言

2．2 实验药品与仪器

2．2．1 实验药品

2．2．2 实验仪器

2．3．1 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的制备

2．3．2 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的结构与性能表征

2．4．1 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的力学性能

2．4．2 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的密度、孔体积和孔隙率

2．4．3 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的形貌特征

2．4．4 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的化学结构

2．4．5 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的晶体结构

2．4．6 金属有机框架／纤维素纳米复合材料的热稳定性和ZIF-8含量的测定

2．5 小结

第三章 金属有机框架／纤维素纳米复合材料对金属吸附性能的研究

3．1 引言

3．2 实验药品及仪器

3．2．1 实验药品

3．2．2 实验仪器

3．3 实验方法

3．3．1 pH对吸附性能的影响

3．3．2 吸附时间对吸附性能的影响及吸附动力学

3．3．3 吸附剂量对吸附性能的影响及吸附等温方程

3．4 小结

第四章 PTA／ZIF-8@CA制备及其光催化性能研究

4．1 引言

4．2 实验药品与仪器

4．2．2 实验仪器

4．3 实验方法

4．3．2 PTA／ZIF-8@CA的制备

4．3．3 PTA／ZIF-8@CA的结构与性能表征

4．4 结果与讨论

4．4．1 PTA／ZIF-8@CA的表征

4．4．2 PTA／ZIF-8@CA的可见光催化降解性能

4．5 小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

附录

致谢