N-甲基乙醇胺系列产品的合成及工艺开发研究

摘要

N-甲基乙醇胺类化合物是一类重要的精细化工产品，被广泛的应用于化工、环保、食品及医药等领域。这类产品包括N-甲基一乙醇胺(MMEA)、N-甲基二乙醇胺(MDEA)和N，N-二甲基一乙醇胺(DMEA)，该类产品目前主要是通过两种方法合成:第一种是环氧乙烷法，第二种是乙醇胺N-烷基化法。
　　论文对以上两种合成方法进行了研究，并对现有的合成方法和工艺条件进行了改进和优化。重点研究了乙醇胺N-甲基化法，对两种方法的反应条件、催化剂以及工艺进行了探讨。具体内容如下:
　　环氧乙烷分别与一甲胺和二甲胺在催化剂作用下开环加成获得相应的N-甲基乙醇胺产品。论文考察了环氧乙烷法中甲胺与环氧乙烷投料比、反应温度、压力和底物对反应的影响，同时研究了不同催化剂对反应的影响，最后得出反应投料比甲胺∶环氧乙烷=3∶1，反应温度和压力分别为135℃和 2.2 MPa，催化剂为ZSM-5分子筛的时候由最高收率，其收率能达到96.5％。
　　论文还考察了乙醇胺N-烷基化法合成N-甲基乙醇胺类产品，重点研究了催化剂的合成开发，通过对一系列催化剂的筛选最终得到了新型Cs-B-Zr混合氧化物酸碱两性介孔催化剂，并对该催化剂进行了XRD、ICP-MS、SEM/TEM、TPD、FTIR、BET等表征。同时对该催化剂下合成甲基乙醇胺产品的工艺条件进行了探讨，得出Cs-B-Zr催化剂掺杂比是1∶1∶1时催化性能最佳，反应温度和压力为220℃和4.3MPa，底物醇胺∶甲醇投料比=1∶3时得到最佳转化率为93.2％，最佳收率为90.0％。本文还对乙醇胺法的反应机理进行了探讨，并提出了可能的反应机理。

目录

声明

摘要

第一章 文献综述

1．1 引言

1．2 环氧乙烷法的研究进展

1．3 乙醇胺N-甲基化法研究进展

1．4 其他方法的研究进展

1．4．1 硫酸二甲酯法

1．4．2 碳酸二甲酯法

1．5 本论文的研究意义、内容及目标

1．5．1 本论文的研究意义

1．5．2 本论文的研究内容及目标

第二章 环氧乙烷法合成N-甲基乙醇胺类产品的研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 反应试剂

2．2．2 实验仪器

2．2．3 实验步骤

2．3 结果与讨论

2．3．1 甲胺水溶液反应情况

2．3．2 催化剂的选择和催化结果分析

2．3．3 温度对反应的影响

2．3．4 压力对反应的影响

2．3．5 反应时间对反应的影响

2．3．6 原料投料比的影响

2．4 本章小结

第三章 乙醇胺法催化剂的研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 反应试剂

3．2．2 催化剂的制备方法

3．2．3 催化剂表征

3．3 结果与讨论

3．3．1 催化剂XRD表征

3．3．2 催化剂组成分析

3．3．3 催化剂的BET表征

3．3．4 SEM／TEM表征

3．4 本章小结

第四章 乙醇胺法合成N-烷基醇胺类产品的研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验试剂

4．2．2 实验仪器及实验步骤

4．2．3 催化剂的催化性能检测方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 温度和压力对反应的影响

4．3．2 不同催化剂对反应的影响

4．3．3 投料比对反应的影响

4．3．4 底物对反应的影响

4．4 反应机理分析

4．4．1 Cs-B-Zr混合氧化物的红外光谱分析

4．4．2 Cs-B-Zr混合氧化物的TPD分析

4．4．3 Cs-B-Zr催化剂反应机理探讨

4．5 本章小结

第五章 论文总结与展望

5．1 论文总结

5．2 展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表论文及专利