二氧化钛负载铂及氮化碳复合材料的光、电催化性质研究

摘要

环境污染和能源紧缺已经成为21世纪人类亟待解决的重大问题，因此开发新的清洁能源非常重要。二氧化钛(TiO2)由于其无毒，廉价和光催化活性高等优势为解决这些问题带来了希望。但是，TiO2自身的一些缺陷，如太阳光利用率太低，光生电子与空穴复合率高等极大地制约着它的广泛应用。众所周知，TiO2可作为一种优良的催化剂载体材料，但是关于其载体结构对催化活性的影响却研究地较少。论文一方面制备了目前研究较少的TiO2纳米线阵列(TNWAs)，分别用它和TiO2纳米管阵列(TNTAs)作为铂(Pt)催化剂的载体，用其电催化甲醇氧化，研究载体结构不同对电催化活性的影响。另一方面，制备了不同比例的TiO2纳米带负载氮化碳(C3N4)复合材料(C3N4/TiO2纳米带)，来提高TiO2的光催化活性，并研究讨论了其光催化机理。具体研究内容如下: (1)用电化学阳极氧化法和水热法制备了多种TiO2纳米材料，最后选择用TNTAs和TNWAs两种作为Pt催化剂的载体，通过微波法制备了Pt/TNTAs和Pt/TNWAs两种催化剂。通过X射线衍射(XRD)，扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等进行表征，并研究了这两种催化剂的电催化甲醇氧化性能。结果表明，Pt/TNTAs电催化甲醇氧化活性要明显优于Pt/TNWAs。相较于Pt/TNWAs，Pt/TNTAs的优越催化性能可能与纳米管的限域效应有关。由此可见，载体的结构对催化剂的性能有很大的影响。 (2)以TiO2纳米带为基体，通过高温热处理制备不同比例的C3N4/TiO2纳米带复合材料(4∶1，3∶1，2∶1，1∶1)，并将其用于光催化水分解产氢和光降解有机染料。结果表明，当C3N4与TiO2纳米带的比例为3∶1时，可以得到最佳的产氢速率46.9μmol·h-1;当C3N4和TiO2纳米带的比例为1∶1时，光降解罗丹明B的速度最快，均明显优于单一C3N4和TiO2纳米带的光催化效果。探讨了C3N4/TiO2纳米带复合材料的光催化机理，得出C3N4可作为可见光区感光剂，C3N4和TiO2之间的能带匹配降低了光生电子和空穴的复合率。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 纳米材料的基本性质

1．2．1 量子尺寸效应

1．2．2 介电限域效应

1．2．3 小尺寸效应

1．2．4 表面效应

1．2．5 宏观量子隧道效应

1．3 二氧化钛概述

1．3．1 二氧化钛的结构特征

1．3．2 二氧化钛的特性

1．3．4 二氧化钛纳米材料的制备方法

1．4 二氧化钛复合材料的研究

1．5 二氧化钛及其复合材料的应用研究

1．5．1 光催化降解污染物

1．5．2 光催化水分解产氢

1．5．3 电催化甲醇氧化

1．6 论文选题的目的和意义及研究内容

1．6．1 选题的目的和意义

1．6．2 研究内容

第二章 实验方法

2．1 实验试剂及仪器

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验仪器

2．2 材料的制备方法

2．2．1 二氧化钛纳米材料的制备方法

2．2．2 二氧化钛复合材料的制备方法

2．3 材料的催化性能测试

2．3．1 电催化甲醇氧化性能测试

2．3．2 光催化水分解产氢性能测试

2．3．3 光降解罗丹明B性能测试

2．4 材料的表征

2．4．1 SEM表征

2．4．2 XRD分析

2．4．3 TEM表征

2．4．4 ICP-AES分析

2．4．5 UV-vis DRS分析

2．4．6 FTIR分析

2．5 本章小结

第三章 Pt／TiO2复合材料的结构及其电催化性能

3．1 引言

3．2 二氧化钛纳米材料的表征

3．2．1 二氧化钛纳米管阵列的材料表征

3．2．2 二氧化钛纳米线阵列和二氧化钛纳米片阵列的材料表征

3．2．3 金红石相二氧化钛纳米线阵列的材料表征

3．2．4 二氧化钛纳米带的材料表征

3．3 Pt／TiO2复合材料的表征

3．3．1 SEN表征

3．3．2 XRD分析

3．3．3 TEM表征

3．3．4 ICP-AES分析

3，4 Pt／TiO2电催化甲醇氧化性能测试

3．4．1 硫酸溶液中的循环伏安曲线

3．4．2 甲醇溶液中的循环伏安曲线

3．4．3 寿命曲线

3．5 本章小结

第四章 C3N4／TiO2纳米带的结构及其光催化性能

4．1 引言

4．2 C3N4／TiO2纳米带的表征

4．2．1 SEM表征

4．2．2 XRD分析

4，2．3 TEM表征

4．2．4 UV-vis DRS分析

4．2．5 FTIR分析

4．3 C3N4／TiO2纳米带的光催化性能测试

4．3．1 光催化水分解产氢性能测试

4．3．2 光降解罗丹明B性能测试

4．4 本章小结

第五章 总结与展望

5．1 总结

5．2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文