新型螯合纤维的合成和表征以及其对重金属吸附性能测定

摘要

近年来，随着全球工业化的不断革新和社会经济的不断发展，重金属得到越来越广泛的应用。但是，重金属通过多种方式间接或直接进入人体内蓄积，严重威胁人类的生命健康。因此，由于重金属污染导致的人类健康问题是一项重大研究课题。
　　 本文以丙烯酸改性聚四氟乙烯纤维为母体，制备三种新型螯合纤维，表征合成过程中发生的结构变化，推测其合成路径，并研究了其对常见五种重金属的选择吸附能力，着重探讨了对Pb(Ⅱ)的各项吸附性能、解吸能力、再生能力，运用TGA（热重）验证其吸附Pb(Ⅱ)。主要具体研究内容及结果如下:
　　 以丙烯酸改性聚四氟乙烯纤维为母体，选择三种含氮元素的杂环有机配体（4-氨基吡啶、2-氨基噻唑、2-氨基苯并噻唑），合成了APF、ATF和ABTF三种新型螯合纤维。
　　 运用EA（元素分析）、FT-IR（红外光谱）和TGA（热重）等分析手段，阐明其合成条件、合成路径以及反应前后结构的变化。
　　 EA(元素分析)结果表明:试验范围内的最佳合成条件APF为反应摩尔比:4∶1，反应时间:14h，反应转速:250rpm;ATF为反应摩尔比:5∶1，反应时间:14h，反应转速:300rpm;ABTF为反应摩尔比:4∶1，反应时间:12h，反应转速:300rpm。APF、ATF和ABTF的功能基转化率分别为46.3％、40.7％和42.1％。
　　 FT-IR（红外光谱）和TGA（热重）的结果推断有机配体已经成功接枝到母体上，新型螯合纤维合成路径为丙烯酸改性聚四氟乙烯纤维中的羧基与配体分子（4-氨基吡啶、2-氨基噻唑、2-氨基苯并噻唑）中的氨基发生缩合反应。
　　 研究了三种新型螯合纤维对五种常见重金属离子Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的选择吸附性能，重点研究了其对Pb(Ⅱ)的吸附行为与机理。
　　 静态试验研究表明:三种新型螯合纤维对Pb(Ⅱ)均具有较好的选择吸附性，APF、ATF和ABTF对Pb(Ⅱ)的最佳选择吸附pH分别为:3.0、2.0和2.0，饱和吸附量分别为:141.8、128.2和132.8mg/g。
　　 静态解吸试验结果表明:用3mol/LHCl可对APF实现完全解吸，2mol/LHCl可对ATF实现完全解吸，3mol/LHCl可对ABTF实现完全解吸。
　　 吸附动力学和表观活化能试验表明:三种新型螯合纤维吸附Pb(Ⅱ)过程都比较符合二级反应动力学模型，推测化学吸附是其吸附Pb(Ⅱ)的主要控速步骤;APF、ATF和ABTF的表观活化能分别为29.3，36.4,21.7kJ/mol。
　　 等温吸附曲线研究表明:三种新型螯合纤维吸附Pb(Ⅱ)过程能较好地符合Langmuir等温吸附模型;热力学试验揭示:三种新型螯合纤维对Pb(Ⅱ)的吸附过程是吸热的化学反应。
　　 经过三次吸附-解吸循环使用后，APF、ATF和ABTF吸附Pb(Ⅱ)均保持优良的再生和重复使用性能。
　　 电镜(SEM)、X-射线能谱(EDS)、热重(TGA)试验表明:三种新型螯合纤维对Pb(Ⅱ)的吸附，其皆具有较好的热稳定性，且负载在螯合纤维上的Pb(Ⅱ)在200～500℃析出。

目录

摘要

第1章 引言

1．1 重金属的污染

1．2 重金属的检测方法

1．3 重金属分离富集方法

1．4 螯合纤维的研究进展

1．4．1 纤维的简介

1．4．2 纤维的应用

1．4．3 纤维在重金属领域的研究现状

1．4．4 聚四氟乙烯的改性与应用

1．5 本课题研究的意义和研究内容

第2章 新型螯合纤维的合成

2．1 新型螯合纤维的合成思路

2．2 实验部分

2．2．1 主要仪器装置

2．2．2 试剂材料

2．3 实验方法

2．3．1 螯合纤维的合成

2．3．2 螯合纤维的结构分析与表征

2．4 结果与讨论

2．4．1 螯合纤维合成条件的探讨

2．4．2 新型螯合纤维的红外光谱分析及结构鉴定

2．4．3 螯合纤维的热重分析

2．5 本章小结

第3章 新型螯合纤维的吸附性能研究

3．1 仪器与试剂

3．1．1 仪器装置

3．1．2 试剂材料

3．2 实验方法

3．2．1 重金属离子的检测方法

3．2．2 静态吸附平衡试验

3．2．3 静态解吸试验

3．2．4 介质溶液pH对吸附容量的影响

3．2．5 吸附速率和吸附动力学

3．2．6 等温吸附曲线和吸附热力学

3．2．7 螯合纤维重复使用试验

3．3 结果与讨论

3．3．1 新型螯合纤维在不同溶液pH条件下对混合重金属离子的选择吸附的影响

3．3．2 吸附动力学及表观活化能

3．3．3 等温吸附曲线和吸附热力学

3．3．4 静态解吸试验

3．3．5 螯合纤维的重复使用性能

3．3．6 TGA表征

3．3．7 SEM与EDS表征

3．4 本章小结

第4章 结论

参考文献

附录1 英文缩略表

附录2 符号说明表

攻读学位期间论文发表

致谢

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