有支撑钯钇合金渗氢膜制备技术及表面吸附行为理论研究

摘要

该文在多孔不锈钢表面修饰技术研究中,分别对浆料涂敷法和溶胶-凝胶法制备非对称多孔不锈钢膜的工艺技术进行了研究,利用TEM和SEM分别对纳米不锈钢粉末、TiO<,2>溶胶颗粒和微孔不锈钢载体及非对称膜的表观形貌进行了表征,采用AP90透气仪对不锈钢载体及非对称膜的干空气渗透率进行了测量.用浆料涂敷法,将纳米不锈钢粉末沉积在多孔不锈钢载体上,形成孔径依次减小的微孔不锈钢载体,其孔径约为200nm左右,在压差为0.1MPa时,其干空气渗透率约为200cm<'3>/cm<'2>·min.经溶胶-凝胶法,在微孔不锈钢载体上沉积TiO<,2>薄膜,其孔径约为100nm,在压差为0.1MPa时,其干空气渗透率约为80cm<,3>/cm<,2>·min.在钯钇合金膜离子束辅助沉积工艺研究中,于离子束辅助沉积实验装置上,分别采用Pd、Y、Sn、Pd、Pd-8Y作为溅射靶,系统地研究了薄膜溅射沉积速率与沉积条件的关系,首次得到了Pd、Y、Pd-8Y沉积速率与溅射束流和时间的关系式,探讨了溅射沉积的机理.采用SEM和AFM分析了薄膜的表观形貌及微结构,利用台阶仪和RBS分析了薄膜厚度,分别用XRD、SAM和XPS研究了薄膜的成分及薄膜表面的吸附行为.该论文通过实验研究解决了微孔不锈钢表面修饰、非对称性膜制备、钯钇合金膜离子束辅助沉积等一系列关键技术,建立了以非对称性微孔不锈钢膜为支撑体沉积钯钇合金膜的制备工艺,为钯钇合金膜在氢同位素的纯化与分离及其它领域的应用奠定了技术基础,通过理论研究,对钯钇合金膜在应用中可能由于杂质气体引发的膜中毒进行了计算评估,并提出了相应的预防技术途径.

目录

文摘

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引言

第一章钯合金渗氢膜制备及性能研究进展

1.1氢气在钯合金膜中的扩散行为及其速率表示方法

1.2钯合金膜的制备技术

1.2.1高温熔炼—机械轧制技术

1.2.2物理气相沉积

1.2.3化学气相沉积

1.2.4电镀

1.2.5化学镀

1.2.6喷雾—热分解技术

1.3钯合金膜渗氢性能的影响因素

1.3.1组分

1.3.2温度

1.3.3渗透压差

1.3.4杂质气体

1.4钯合金膜的性能表征技术

1.4.1渗氢装置

1.4.2渗氢性能的测定

1.5材料的计算机模拟技术

1.5.1结构及动力学模拟

1.5.2热力学计算

1.6钯钇合金膜的应用研究展望

第二章微孔不锈钢表面的修饰技术研究

2.1实验部分

2.1.1 TiO2溶胶的配制

2.1.2纳米不锈钢粉涂覆液的配制

2.1.3多孔不锈钢载体的表面处理

2.1.4多孔不锈钢载体表面的涂覆

2.1.5性能测试

2.2结果与讨论

2.2.1多孔不锈钢载体的性能

2.2.2涂敷溶胶的性能

2.2.3不锈钢纳米粉末的性能

2.2.4涂覆次数对不锈钢载体孔径及膜厚度的影响

2.2.5不锈钢粉末粒径对不锈钢载体孔径及膜厚度的影响

2.2.6 TiO2溶胶对不锈钢载体孔径的影响

2.3小结

第三章钯钇合金膜离子束辅助沉积工艺研究

3.1实验部分

3.1.1靶材

3.1.2离子束辅助沉积

3.1.3性能测试

3.2结果与讨论

3.2.1制备工艺的可行性研究

3.2.2制备工艺参数研究

3.2.3薄膜的表观形貌研究

3.2.4有支撑钯合金膜的沉积

3.2.5钯合金膜发生中毒现象的初步研究

3.3小结

第四章气态及固态分子结构的理论研究

4.1理论基础

4.2分子结构理论计算方法

4.3气体及其Pd、Y、Sn、Pb化合物的微观性质

4.3.1氢氘氚及其Pd、Y、Sn、Pb氢化合物

4.3.2氧气及其Pd、Y、Sn、Pb氧化合物

4.3.3氮气及其Pd、Y、Sn、Pb氮化合物

4.3.4 CO及其与Pd、Y、Sn、Pb的化合物

4.3.5 CO2及其与Pd、Y、Sn、Pb的化合物

4.3.6 H2O及其与Pd、Y、Sn、Pb的化合物

4.3.7 H2S及其与Pd、Y、Sn、Pb的化合物

4.3.8 C2H2及其与Pd、Y、Sn、Pb的化合物

4.4小结

第五章气体分子在钯钇锡铅金属表面的吸附行为理论研究

5.1热力学计算基础

5.1.1固态金属的热力学计算

5.1.2气体分子及金属化合物的热力学计算

5.2Pd、Y、Sn、Pb及其金属化合物的热力学函数

5.2.1固体金属Pd、Y、Sn、Pb的焓H和熵S值

5.2.2气体分子的焓H和熵S值

5.2.3Pd、Y、Sn、Pb金属化合物的焓H和熵S值

5.2.4Pd、Y、Sn、Pb金属化合物的生成热力学函数

5.3Pd、Y、Sn、Pb表面吸附行为的综合比较

5.4小结

第六章讨论与结论

参考文献

致谢

附录