高浓度煤粉着火低NO排放特性的机理及试验研究

摘要

煤粉的高效、低污染燃烧一直都是国际社会共同关注的焦点问题，高浓度煤粉燃烧技术虽具有强化稳燃和低NO<,x>排放二大特性，但却缺乏工程推广应用的理论指导。基于这样的工程背景，本文以热力工况与实际煤粉锅炉相似的一维沉降炉试验台为依托，选取从无烟煤→烟煤→褐煤的电厂典型用煤，借助热天平、多组分烟气分析仪、气相色谱仪、N<,2>吸附仪、SEM电镜扫描仪与XRD衍射仪等测试手段，通过宏观测试与微观分析相结合的方法，对高浓度煤粉（0.248～2.136kgc/kga）燃烧过程中C、H、N元素的迁徙特性、中间含氮化合物HCN与NH3的析出特性、NO<,x>的沿程与动态释放特性等方面进行了详细的机理分析及大量的试验研究。在大量试验数据的基础上，通过数理统计、概率论、灰色模糊数学及运筹学理论，对影响高浓度煤粉着火特性指标的不同影响因子进行了深入的剖析，并建立了高浓度煤粉燃烧条件下的预测模型与最优数学模型。本文的主要研究工作及成果包括： （1）通过热重-差热分析方法，在热天平上对高浓度煤粉的着火特性、热解特性及动力学参数进行了研究。煤粉浓度提高，挥发分的析出温度和燃尽温度降低，燃烧反应速度加快，燃尽时间提前，燃烧过程最大反应速率增大，着火温度降低，活化能减少，煤粉着火提前，改善了煤粉的着火与燃烧特性，每个煤种均存在一个最佳煤粉浓度，最有利于煤粉的着火与燃烧。 （2）系统分析了六种典型煤，在不同煤粉浓度、煤粉粒径、炉温、二次风温和氧量条件下的烟温分布特性、炉温动态变化特性及燃尽特性。煤种挥发分越高，烟温增幅越大，最佳煤粉浓度下降。煤粉粒径减小，烟温升高，烟温峰值提前。氧量越高，烟温增幅越大，但波动越强。煤粉浓度递增，飞灰含碳量呈上升趋势，高浓度煤粉燃烧有强化着火与稳燃的效果。 （3）全面讨论了高浓度煤粉燃烧过程中C、H、N元素的迁徙特性，系统分析了其迁徙特性的影响因素及与NO转化率、燃尽率之间的关系。在C、H、N元素的迁徙过程中，H元素的释放率最大，而C、N元素释放率跟煤种有关。低浓度细煤粉有利于C、H元素的迁徙，而高浓度细煤粉有利于N元素的迁徙。在挥发分中，C、H、N元素的释放率几乎不受煤粉浓度的影响。在低浓度区，煤粉浓度对挥发分与煤焦的质量损失影响较大，而在高浓度区，挥发分与煤焦的质量损失基本不受煤粉浓度的影响。高浓度下NO的异相催化还原主要来源于含H基团的贡献，煤粉的燃尽率主要与燃烧过程中C元素的迁徙特性有关。 （4）详细探讨了高浓度煤粉燃烧过程中NO<,x>前驱体HCN、NH<,3>的析出特性。在燃烧过程中，含氮化合物主要以HCN的形式析出，煤粉浓度越高，HCN、NH<,3>的析出浓度越趋于稳定。低挥分煤中HCN与NH<,3>的析出对煤粉浓度不太敏感，而高挥发分煤中，NH<,3>的 析出受煤粉浓度的影响比HCN更显著。细颗粒煤粉更容易在高浓度下析出NH<,3>在低浓度下析出HCN，而粗颗粒煤粉更容易在低浓度下析出NH<,3>，在高浓度下析出HCN。在不同煤粉浓度下，NO<,x>转化率主要取决于浓度比NH<,3>/HCN。在高浓度煤粉燃烧过程中，煤的燃尽率主要受HCN析出特性的影响。 （5）宏观测试了高浓度煤粉燃烧过程中NO<,x>的沿程与动态释放特性，并讨论了各种氮氧化物、还原性气体及其它污染性气体的释放特性。NO<,x>的沿程释放与动态释放过程均分为三个阶段，NO<,x>主要在着火主燃区产生。煤粉浓度递增，NO<,x>浓度单调递减。煤粉浓度越低，温度对NO转化率的影响越大，炉温越高，NO转化率受煤粉浓度的影响越敏感。在高煤粉浓度下，NO<,x>浓度主要取决于挥发分氮的转化。在产生的各种氮氧化物中，NO的含量占绝对主导地位，其释放特性对煤粉浓度的影响最敏感。随煤粉浓度的递增，NO、N<,2>O、NO<,2>均出现不同程度的下降。在不同炉温下，NO与N<,2>O产量的总和保持不变。煤粉浓度越高，CO的催化还原优势越明显，高温高浓度有利于CO与H<,2>的释放，而低温高浓度有利于CH<,4>的释放。高浓度煤粉燃烧有利于同时脱硫脱硝，在降低NO<,x>排放的同时并没有引起其它有害气体的二次污染，是一种非常清洁的燃烧技术，具有推广应用价值。 （6）微观解释了高浓度煤粉燃烧的强化稳燃和低NO<,x>释放特性。高浓度煤粉燃烧有利于微孔的形成、发展和加速。煤粉浓度递增，改善了孔隙结构特性，微孔结构更发达，微孔容积与微孔表面积急剧增加，比表面积增大，气固接触更充分，孔表面的反应活性位增多，孔隙中的传热、传质特性得到改善，化学反应速率加快，分形维数上升，平均孔径减小。在低浓度下，有明显的孔穴合并、崩坍现象，而在高浓度下，有明显的孔穴堵塞现象，煤粉浓度过低或过高均不利于燃烧过程的强化及NO的还原。 （7）建立了高浓度煤粉燃烧条件下的灰色预测模型与最优数学模型，并对模型进行了检验，对参数区间进行了优化。通过试验验证，优化模型的预测值与试验值基本吻合，拟合效果好，为高浓度煤粉燃烧过程中浓度的选取及参数的优化提供了一定的参考。

目录

文摘

英文文摘

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第一章绪论

第二章高浓度煤粉燃烧技术研究进展综述

第三章高浓度煤粉着火动力学特性分析

第四章高浓度煤粉燃烧一维沉降炉试验研究

第五章高浓度煤粉燃烧过程中燃料C、H、N元素的迁徙特性分析

第六章高浓度煤粉燃烧过程中HCN与NH3的析出特性分析

第七章高浓度煤粉燃烧过程中NOx的释放特性分析

第八章高浓度煤粉燃烧强化着火特性的微观结构分析

第九章高浓度煤粉燃烧最优数学模型的研究

第十章总结与展望

参考文献

附录:攻读博士学位期间的主要成果

致谢