铅-苄嘧磺隆/甲磺隆复合污染的土壤微生物生态效应的研究

摘要

在土、水环境中，单一污染是很少的，绝大多数污染是多种污染物质共存所造成的复合污染。由于根据单一污染物质制定的有关环境容量和环境评价标准无法真实地反映实际状况，因此复合污染的研究已引起国内外科技工作者的高度重视，并成为当前环境科学领域的研究热点。开展土壤复合污染这一领域的研究，对深入理解复合污染条件下各种污染物质在土壤环境中的物理、化学和生物学归宿及其生态效应具有重要的理论意义，对提高土壤和水环境质量及保障农产品安全等有重要的现实意义，更能为环保决策部门制定切实可行的环境标准提供理论依据。本研究以黄筋泥、青紫泥、淡涂泥等3种不同的水稻土为材料，研究了Pb胁迫条件下土壤中除草剂甲磺隆的降解和残留特征；同时，选择目前稻田的一种当家除草剂一苄嘧磺隆作为有机污染物，研究其与Pb复合污染对土壤中微生物及其活性的影响规律，并揭示Pb和苄嘧磺隆交互作用对土壤环境质量的影响及其意义。主要研究结果如下： (1)运用<'14>C同位素示踪技术，系统研究了控制条件下<'14>C-甲磺隆在Pb污染的3种不同性质土壤中的降解和残留特性。结果表明：可提态甲磺隆母体在土壤中的降解符合一级反应动力学方程(r>0.923)，重金属Pb的存在抑制了土壤中甲磺隆的降解，使得可提态甲磺隆母体的降解半衰期延长1～5天。但发现本研究最高Pb浓度(1000 mg kg<'-1>)处理时，对甲磺隆降解的抑制率并不是最大的。Pb对<'14>C-甲磺隆矿化的影响因土壤不同而差异较大，在青紫泥和黄筋泥中，随着Pb浓度的升高，对1mg kg<'-1>的<'14>C-甲磺隆矿化的抑制作用增强，而对10 mg kg<'-1>的<'14>C-甲磺隆矿化的刺激作用也增强。在淡涂泥中，则是Pb刺激低浓度<'14>C-甲磺隆的矿化，而抑制高浓度<'14>C-甲磺隆的矿化。<'14>C-甲磺隆母体及其降解中间产物的结合态残留率呈先快速增加后缓慢减少的趋势。Pb处理中，低浓度甲磺隆<'14>C-残留物的结合残留率有所降低；而对高浓度甲磺隆的<'14>C-残留物的结合残留率的影响不明显。 (2)以土壤微生物生物量、微生物代谢熵、土壤基础呼吸等为生物学表征指标，探讨了Pb-苄嘧磺隆复合污染下土壤微生物量碳的响应。结果表明：培养第7天时，Pb和苄嘧磺隆处理能使土壤微生物量碳降低1～65％和1～71％，一般来说，污染物的浓度越高，抑制效应越大，其中在黄筋泥中尤为明显。在整个培养过程中，Pb或苄嘧磺隆处理的微生物量碳随时间变化表现出先降低后升高的趋势，在第7-30天降到最低点，之后略有回升，并趋于平稳。Pb-苄嘧磺隆的复合处理亦有相日趋势，且两种污染物的互作效应达显著水平。一般地，Pb-苄嘧磺隆的联合效应对微生物量碳的影响小于二者在相应浓度单一污染所产生的效应之和，交互作用弱化了Pb和苄嘧磺隆对微生物量碳的作用，表现为拮抗效应。在培养初期，Pb或苄嘧磺隆污染土壤的微生物代谢熵随污染物浓度的升高而上升，Pb和苄嘧磺隆复合处理亦使得土壤微生物代谢熵增加，表明土壤微生物处于胁迫状态，但随着污染物毒性减小和微生物抗性增强，这种影响逐渐减小至对照水平。代谢熵的变化较之土壤呼吸对污染物更为敏感，应是评价污染土壤微生物效应的良好指标。 (3)土壤酶活性的变化也在一定程度上反映了单一或复合污染的影响效应。结果表明，较低浓度Pb对土壤过氧化氢酶、酸性磷酸酶和脲酶有刺激作用，而高浓度Pb对酶活性有抑制作用；培养初期，苄嘧磺隆对土壤过氧化氢酶、酸性磷酸酶和脲酶活性具有抑制作用，在培养后期对土壤酶活性的抑制作用有所缓解或在一定程度上对酶活性产生刺激作用。Pb-苄嘧磺隆复合污染的交互作用类型和强度与污染物持留时间、浓度及土壤性质等密切相关，使得利用土壤酶活性来定量评价Pb-苄嘧磺隆复合污染存在一定难度。 (4)运用PLFA谱图分析法，研究了Pb-苄嘧磺隆污染条件下土壤微生物群落结构的变化特征及其主要的影响因素。结果表明：在Pb、苄嘧磺隆单一及其复合污染条件下，土壤微生物群落结构发生明显的变化。土壤中革兰氏阳性细菌(如i15:0，a15:0，i17:0)、革兰氏阴性细菌(如cy17:0、18:ω7c)、丛枝菌根真菌(16:1ω5c)、真菌(18:2ω6,9e)及放线菌(10Me16:0、10Me17:0和10Me18:0)等的变化是微生物群落结构变化的主导因子。污染物浓度是影响青紫泥中微生物群落结构变化的主要因素，高、低浓度的单一或复合处理可以大致的归为两类，浓度不同掩盖了污染物性质的差异：苄嘧磺隆是黄筋泥和淡涂泥中微生物群落结构变化的主要影响因素，苄嘧磺隆掩盖了Pb的影响，在淡涂泥中尤为明显。 (5)运用正交旋转组合设计方法建立数学模型，并结合<'14>C同位素示踪技术研究了Pb-苄嘧磺隆复合污染体系中外源葡萄糖的降解特征。结果表明：土壤中Pb和苄嘧磺隆对外源<'14>C-葡萄糖矿化速率的影响达显著水平，Pb的效应大于苄嘧磺隆。污染物在培养初期对<'14>C-葡萄糖矿化起抑制作用，两者的交互作用表现为拮抗效应，浓度越高拮抗效应越大；之后，两者的交互作用又转变为协同效应，刺激<'14>C-葡萄糖的矿化。污染物浓度是影响交互作用的重要因子之一。

目录

文摘

英文文摘

致谢

第一章文献综述

1农药污染对生态环境的潜在风险

1.1农药污染与环境质量

1.2土壤中农药降解和污染土壤生物修复

1.3农药对土壤微生物的影响

2重金属污染对生态环境的潜在风险

2.1重金属污染与环境质量

2.2重金属污染土壤的生物修复

2.3重金属污染对土壤微生物的影响

3土壤有机污染物-重金属复合污染

3.1土壤复合污染现状

3.2有机污染物与重金属在土壤中的交互作用

3.3有机污染物-重金属交互作用对土壤生物学过程的影响

4本研究的立项依据和内容

4.1目的和意义

4.2铅、苄嘧磺隆背景资料

4.3主要研究目标、内容和技术路线

第二章铅胁迫土壤中14C-甲磺隆的降解及其残留特性

1前言

2材料与方法

2.1供试材料

2.2试验设计及培养方法

2.3分析方法

2.4添加回收率

2.5统计分析

3结果与讨论

3.1Pb胁迫土壤中甲磺隆母体化合物的降解动态规律

3.2Pb胁迫土壤中14C-甲磺隆矿化的动态规律

3.3Pb胁迫土壤中结合态14C-甲磺隆的残留动态规律

4小结

第三章铅-苄嘧磺隆污染对土壤微生物量和活性的影响

1前言

2材料与方法

2.1供试材料

2.2试验设计及培养方法

2.3分析方法

2.4统计分析

3结果与分析

3.1污染土壤中微生物生物量和代谢熵的动态变化

3.2Pb和苄嘧磺隆对土壤中微生物量碳和代谢熵的影响

4小结

第四章铅-苄嘧磺隆污染对土壤酶活性的影响

1前言

2材料与方法

2.1供试材料

2.2试验设计及培养方法

2.3土壤酶活性的测定方法

2.4统计分析

3结果与分析

3.1Pb和苄嘧磺隆对土壤过氧化氢酶活性的影响

3.2Pb和苄嘧磺隆对土壤脲酶活性的影响

3.3Pb和苄嘧磺隆对土壤酸性磷酸酶活性的影响

3.4土壤酶活性作为污染土壤质量状况指标的适宜性

4小结

第五章铅-苄嘧磺隆污染对土壤微生物群落结构的影响

1前言

2材料与方法

2.1供试材料

2.2试验设计及培养方法

2.3磷脂脂肪酸分析方法

2.4统计分析

3结果与分析

3.1污染土壤中微生物群落结构变化的因子分析

3.2污染土壤中微生物群落结构变化的聚类分析

3.3污染物对微生物群落结构的影响

4小结

第六章土壤中铅-苄嘧磺隆交互作用对14C-葡萄糖分解的影响

1前言

2材料与方法

2.1供试材料

2.2试验设计及培养方法

2.3分析测定

2.4统计分析

3结果与讨论

3.1土壤中14C-葡萄糖的分解矿化特征

3.2复合污染因子与14C的矿化速率间模型的建立

3.3复合污染体系中因子效应分析

4小结

第七章创新与展望

1创新性成果

2研究展望

参考文献