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第一章文献综述
1.1甲烷催化转化反应的研究背景及意义
1.2甲烷部分氧化制合成气研究
1.2.1甲烷部分氧化反应催化剂的活性组分
1.2.2甲烷部分氧化反应催化剂的载体
1.2.3甲烷部分氧化反应催化剂的改进
1.2.4其他催化剂体系
1.2.5甲烷部分氧化反应机理的研究
1.2.6甲烷部分氧化存在的主要问题
1.3甲烷二氧化碳重整制合成气反应催化剂的研究
1.3.1不同活性组分的催化活性
1.3.2催化剂载体的研究
1.3.3 CH4-CO2重整反应催化剂助催化剂
1.3.4 CH4-CO2重整反应机理的研究
1.3.5存在的问题
1.4甲烷临氧CO2重整反应的研究现状
1.4.1 CH4和CO2的活化
1.4.2甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应的主要催化剂体系
1.4.3反应器的选择
1.5低碳烷烃临氧自热重整制合成气研究
1.6本组以前的工作
1.7研究方案的设计
1.7.1甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应中的可能反应
1.7.2活性组分
1.7.3载体的选择
1.7.4催化剂的改性
1.8论文的立题依据及研究内容
1.8.1选题的依据
1.8.2主要研究内容
1.9参考文献
第二章实验研究方法及表征手段
2.1催化剂的制备
2.1.1实验所用化学药品
2.1.2催化剂的制备
2.2催化剂的活性评价
2.3数据处理方法
2.4催化剂的表征
2.4.1催化剂及载体的比表面及孔结构测定
2.4.2 X-射线衍射(XRD)分析
2.4.3程序升温还原(TPR)分析
2.4.4 H2的化学吸附
2.4.5 CO2及NH3的程序升温脱附(CO2-TPD、NH3-TPD)分析
2.4.6积碳量的热重分析(TGA)
2.4.7催化剂积碳的拉曼光谱(Raman)分析
2.4.8催化剂的透射电镜(TEM)分析
2.4.9原位漫反射红外光谱(DRIFT)研究
2.4.10 CH4或CO2脉冲反应及程序升温表面反应(TPSR)-MS
2.5参考文献
第三章稀土氧化物对Ni/SiO2的修饰及在甲烷临氧CO2重整反应中的应用研究
3.1前言
3.2甲烷临氧CO2重整制合成气反应的热力学分析
3.3空管实验
3.4 Ni-RE2O3/SiO2(RE=La, Ce,Gd,Er,Yb)催化剂的流化床甲烷临氧重整催化性能
3.4.1添加不同稀土氧化物的Ni-RE2O3/SiO2催化剂的催化活性比较
3.4.2高空速下NiRE0.45/SiO2的催化性能
3.5 Gd2O3的添加对催化剂结构及物理化学性质的影响研究
3.5.1催化剂比表面积和孔结构测定
3.5.2反应前后催化剂的X-射线衍射(XRD)分析
3.5.3 H2-程序升温还原(TPR)
3.5.4 Ni-Gd2O3/SiO2催化剂的CO2-程序升温脱附研究
3.5.5 Ni-Gd2O3/SiO2催化剂的NH3-程序升温脱附研究
3.6 Ni-Gd2O3/SiO2催化剂的性能考察
3.6.1 Gd2O3用量对镍基催化剂催化活性的影响
3.6.2不同浸渍顺序对催化剂活性的影响
3.6.3焙烧温度对NiGd0.45/SiO2催化活性的影响
3.6.4还原温度对NiGd0.45/SiO2催化活性的影响
3.6.5反应温度对催化剂活性的影响
3.6.6不同O2/CO2比对催化剂性能及产物的影响
3.7 小结
3.8参考文献
第四章Ni-Gd2O3/SiO2催化剂上自热重整制合成气反应的机理研究
4.1前言
4.2实验结果与讨论
4.2.1 H2-化学吸附
4.2.2 CH4和CO2的脉冲实验
4.2.3反应前后催化剂的TG及XRD表征
4.2.4 Ni-Gd2O3/SiO2催化剂的氧化还原性能的研究
4.2.5表面碳物种的生成及消除
4.2.6助催化剂Gd2O3对催化剂抗积碳性能的作用
4.3 小结
4.4参考文献
第五章不同镍粒径的Ni/SiO2催化剂上CH4和CO2吸附、解离机理的原位表征
5.1前言
5.2实验部分
5.3 CH4和CO2吸附的研究
5.3.1 Ni/SiO2对CH4的吸附
5.3.2 Ni/SiO2对CO2吸附的研究
5.3.3 Ni/SiO2上吸附CH4后,再吸附CO2的研究
5.3.4 Ni/SiO2上吸附CO2后,再吸附CH4的研究
5.3.5 Ni/SiO2对CH4和CO2共吸附的研究
5.4 小结
5.5参考文献
第六章CH4临氧二氧化碳重整制合成气中催化剂失活机理的研究
6.1前言
6.2实验部分
6.2.1催化剂的制备
6.2.2甲烷的活化
6.2.3 CH4裂解后催化剂的氧化还原特性考察
6.3实验结果与讨论
6.3.1不同镍粒径的Ni/SiO2催化剂的反应性能
6.3.2反应前后催化剂的TG及XRD表征
6.3.3不同镍粒径的催化剂上CH4裂解活性的脉冲实验
6.3.4不同镍粒径催化剂上通10%CH4/Ar(10 min)后表面碳物种表征
6.3.5不同镍粒径的Ni/SiO2催化剂上CH4、O2、H2连续脉冲反应
6.3.6不同镍粒径催化剂的氧化还原循环的研究
6.3.7反应机理的分析
6.4 小结
6.5参考文献
第七章富H2气氛中Ni催化剂上焦炉气部分氧化和CO2重整制合成气的研究
7.1 前言
7.2实验方法
7.2.1催化剂制备
7.2.2反应活性评价
7.3焦炉气部分氧化反应的催化剂表征及活性评价结果
7.3.1不同前驱体制备的催化剂的物性表征
7.3.2 Ni粒径对焦炉气部分氧化反应催化活性的影响
7.3.3反应温度对催化剂性能的影响
7.3.4不同O2/CH4比对催化剂性能的影响
7.3.5不同空速对催化剂性能的影响
7.4.焦炉气二氧化碳重整反应的活性评价结果
7.4.1反应温度对催化剂性能的影响
7.4.2不同CO2/CH4比对催化剂性能的影响
7.5 小结
7.6参考文献
第八章 流化床中甲烷混合丙烷临氧二氧化碳重整制合成气反应研究
8.1前言
8.2实验部分
8.2.1催化剂制备
8.2.2丙烷与甲烷的脉冲及裂解实验
8.3结果与讨论
8.3.1 C3H8-CO2重整和C3H8部分氧化反应活性
8.3.2甲烷混合丙烷临氧CO2重整制合成气反应中催化剂性能的考察
8.3.3不同温度下通10%C3H8/Ar后表面碳物种的表征
8.3.4不同温度下脉冲CH4、C3H8的研究
8.4 小结
8.5参考文献
第九章结论
攻博期间发表或已完成的相关论文
致谢
浙江大学;
浙江大学理学院;