垃圾生物覆盖土对填埋场甲烷减排的机理研究

摘要

本文针对生活垃圾填埋场覆盖土资源短缺、填埋场库容有限、封场后释放出的低浓度甲烷回收利用成本高、效率低、持续排放时间长、温室效应贡献大等一系列亟待解决的重要问题,采用静态箱法实地监测了封场后生活垃圾填埋场的甲烷排放情况,在土壤甲烷单加氧酶(methane monooxygenase,MMO)活性的测定方法和土壤MMO活性与其甲烷氧化速率的关系等甲烷氧化特性研究的基础上,通过优化垃圾生物覆盖土的组成和特性(包括颗粒大小、含水率和pH值),自主开发了一种可作为填埋场覆盖土的垃圾生物覆盖土;通过分批试验,研究了垃圾生物覆盖土中填埋气的甲烷氧化动力学机制以及环境条件(温度、氧气和土壤含氮量)对其甲烷氧化速率的影响;通过实验室模拟垃圾填埋场和模拟土柱层试验,研究了土柱层的填埋气组分、甲烷排放通量、甲烷氧化速率以及MMO活性的时空分布特性,从而基本明确了填埋场甲烷减排机理,为垃圾生物覆盖土的应用提供了技术依据。主要结论如下:
　　 (1)土壤MMO活性测定时,对照样宜采用0.04 g·kg-1 NaN3作为土壤生物活性抑制剂,以消除土壤生物及吸附作用等对丙烯的消耗量;最适底物丙烯浓度为0.5％;培养时间对实验土壤MMO活性测定影响不大,但从测定的误差和可靠性考虑,可选用5 d作为土壤MMO活性测定的培养时间。土壤的甲烷氧化速率与土壤MMO活性有很好的线性关系,相关系数R2为0.9193。
　　 (2)覆盖土层中的甲烷浓度与土层深度有关,表土层中的甲烷浓度最低。不同的填埋区域中甲烷排放通量受季节的影响很大,其变化范围大约在27.38～5611.67mmol·m·d-1;随着填埋年龄的延长,填埋场产气量不断下降,因此其甲烷排放通量也逐渐降低。
　　 (3)常规填埋场覆盖土的甲烷氧化速率和MMO活性分别为0.36～1.81μmol·g-1·h-1和52.54～409.85nmol·g-1·h-1,其中9月覆盖土的甲烷氧化速率和MMO活性都显著高于4月。A区(填埋龄为14～16年)覆盖土的MMO活性显著高于B区(填埋龄为9～11年)和C区(填埋龄为6～8年)。覆盖土的MMO活性和甲烷氧化速率具有较好的线性相关性。
　　 (4)垃圾生物覆盖土作为填埋场覆盖材料的最适组成为:原始pH值(7.9),含水率45％,粒径≤4mm的颗粒。当甲烷浓度小于饱和浓度(10％)时,随着甲烷浓度的增大,垃圾生物覆盖土的甲烷氧化速率也随之增大。甲烷氧化过程遵循Michaelis-Menten模型,甲烷氧化速率最大值可达到9.03μmol·g-1·h-1。甲烷氧化的动力学参数表明,在垃圾生物覆盖土中,低亲和力的甲烷氧化菌占主导地位。甲烷消耗速率与温度、氧气浓度、土壤含氮量相关.当土壤中NH4+-N或NO3--N含量低于600 mg·kg-1时,氮的添加会促进垃圾生物覆盖土对甲烷的消耗.但是当NH4+-N或NO3--N含量高于1200 mg·kg-1时,则会抑制甲烷氧化。与NO3--N相比,低浓度NH4+-N可作为营养物质,对甲烷氧化的促进作用更大,而高浓度的NH4+-N却对甲烷氧化的抑制作用更大。高浓度甲烷环境会在一定程度上减轻NH4+-N和NO3--N对甲烷氧化的抑制作用。
　　 (5)试验垃圾生物覆盖土模拟土柱的甲烷排放通量平均值分别为0.12～0.20mol·m-2·d-1,而且在试验的第73天,80天和102天,甲烷排放通量几乎为0;而常规填埋场覆盖土模拟土柱的平均甲烷排放通量为2.81～3.15 mol·m-2·d-1;各模拟土柱层中甲烷和二氧化碳浓度沿土柱层自下而上递减,垃圾生物覆盖土模拟土柱层氧气浓度自下而上逐渐增加,但填埋场覆盖土不同深度氧气浓度差异不大;模拟土柱层下层甲烷氧化速率最大,中层次之,上层最小;垃圾生物覆盖土的MMO活性几乎是常规填埋场覆盖土的两倍,其甲烷氧化速率约为填埋场覆盖土的10～20倍;实验的两种覆盖土甲烷氧化速率都跟MMO活性有很好的线性相关性。这表明垃圾生物覆盖土对填埋场甲烷气体的生物减排效果十分显著。

目录

文摘

英文文摘

致谢

1 引言

1.1 填埋场温室气体排放状况

1.2 温室气体减排方式研究进展

1.3 影响覆盖土甲烷氧化的因素

1.4 甲烷氧化菌

1.5 甲烷单加氧酶

1.6 课题研究意义与内容

2 土壤甲烷单加氧酶活性测定的研究

2.1 材料与方法

2.1.1 供试材料

2.1.2 实验方法

2.2 结果与讨论

2.2.1 丙烯标准曲线

2.2.2 NaN3加量对土壤丙烯消耗量的影响

2.2.3 底物浓度对MMO活性测定的影响

2.2.4 培养时间对土壤MMO活性的影响

2.2.5 土样甲烷氧化速率与MMO活性的关系

2.3 结论

3 垃圾填埋场甲烷排放通量及其覆盖土甲烷氧化特性的研究

3.1 材料与方法

3.1.1 取样点

3.1.2 覆盖土理化特性分析

3.1.3 覆盖土层甲烷浓度测定

3.1.4 CH4排放通量测定

3.1.5 土壤甲烷氧化速率测定

3.1.6 土壤甲烷单加氧酶(MMO活性测定

3.2 结果与讨论

3.2.1 填埋场覆盖土的理化性质

3.2.2 覆盖土层中甲烷浓度的分布

3.2.3 填埋场的甲烷排放通量

3.2.4 覆盖土甲烷氧化速率

3.2.5 覆盖土甲烷单加氧酶(MMO)活性

3.3 结论

4 垃圾生物覆盖土甲烷氧化速率的影响因子研究

4.1 材料与方法

4.1.1 垃圾生物覆盖土

4.1.2 垃圾生物覆盖土组成对甲烷氧化速率的影响

4.1.3 垃圾生物覆盖土甲烷氧化的动力学机制

4.1.4 环境条件对垃圾生物覆盖土甲烷氧化速率的影响

4.2 结果与讨论

4.2.1 垃圾生物覆盖土组成对甲烷氧化速率的影响

4.2.2 垃圾生物覆盖土氧化甲烷的动力学机制

4.2.3 环境因素对垃圾生物覆盖土甲烷氧化的影响

4.2.4 氮肥浓度对垃圾生物覆盖土甲烷氧化速率的影响

4.3 结论

5 模拟垃圾填埋场生物覆盖土的甲烷氧化特性研究

5.1 材料与方法

5.1.1 试验材料

5.1.2 试验装置

5.1.3 测试项目与方法

5.2 结果与讨论

5.2.1 填埋气产量及各组分含量

5.2.2 模拟填埋场甲烷排放通量

5.2.3 土柱层中气体组分的时空分布

5.2.4 土壤甲烷氧化速率

5.2.5 MMO活性

5.3 结论

6 结论与展望

6.1 主要结论

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

攻读硕士期间研究成果与个人荣誉