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线-板式脉冲电晕放电过程的光谱学研究

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致谢

1 绪论

1.1 我国能源利用现状及环境污染

1.1.1 能源利用现状

1.1.2 大气污染现状

1.2 传统污染物控制技术

1.2.1 二氧化硫控制技术

1.2.2 氮氧化物控制技术

1.2.3 燃煤细颗粒控制技术

1.3 脉冲电晕放电多种污染物协同脱除技术

1.3.1 电晕放电基本原理

1.3.2 脉冲电晕放电多种污染物协同脱除机理

1.3.3 脉冲电晕放电多种污染物协同脱除研究现状

1.4 本文选题及主要研究内容

2 脉冲电晕放电等离子体光谱学诊断技术及研究现状

2.1 等离子体活性物种光谱诊断方法简介

2.1.1 吸收光谱法

2.1.2 发射光谱法

2.1.3 激光诱导荧光法

2.2 等离子体活性物种光谱诊断机理

2.2.1 OH自由基发射光谱法诊断机理

2.2.2 NO发射光谱法诊断机理

2.2.3 OH自由基激光诱导荧光法诊断机理

2.3 等离子体活性物质光谱诊断的研究现状

2.3.1 OH自由基光谱诊断的研究现状

2.3.2 NO的光谱学研究现状

2.4 小结

3 实验装置与实验方法

3.1 脉冲电晕放电过程发射光谱实验系统及实验方法

3.1.1 脉冲电晕放电过程发射光谱诊断实验系统

3.1.2 脉冲电晕放电过程发射光谱诊断实验方法

3.2 脉冲电晕放电OH自由基激光诱导荧光实验系统及实验方法

3.2.1 脉冲电晕放电OH自由基激光诱导荧光实验系统

3.2.2 脉冲电晕放电OH自由基激光诱导荧光实验方法

3.3 小结

4 线-板式脉冲电晕放电OH自由基的发射光谱研究

4.1 脉冲电晕放电OH自由基发射光谱诊断的背景气体选择

4.2 线板式脉冲电晕放电OH自由基的空间分布特性

4.3 线板式脉冲电晕放电不同线电极的OH自由基发射光谱

4.4 线板式脉冲电晕放电不同线线、线板间距OH自由基发射光谱

4.5 线板式脉冲电晕放电不同氧气含量OH自由基发射光谱

4.6 小结

5 线-板式脉冲电晕放电氮氧化物的发射光谱研究

5.1 线板式脉冲电晕放电不同放电参数的NO发射光谱

5.2 线板式脉冲电晕放电不同NO浓度的NO发射光谱

5.3 线板式脉冲电晕放电NO的空间分布特性

5.4 小结

6 线-板式脉冲电晕放电OH自由基的激光诱导荧光法研究

6.1 线板式脉冲电晕放电OH自由基PLIF诊断的调试

6.2 线板式脉冲电晕放电OH自由基PLIF信号空间分布特性

6.3 线板式脉冲电晕放电不同氧气含量OH自由基PLIF检测

6.4 小结

7 研究总结与展望

7.1 本文的主要研究成果

7.2 本文主要创新点

7.3 研究展望

参考文献

作者简历

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摘要

脉冲电晕放电烟气净化技术是新兴的烟气多种污染物协同脱除手段。脉冲电晕放电污染物脱除过程中,OH自由基的生成特性及其影响因素和NO的空间分布特性及其多种影响因素的研究将为脉冲电晕放电多种污染物协同脱除技术的优化及应用提供技术参考与支持。本文分别利用发射光谱法及激光诱导荧光法对脉冲电晕放电等离子体中OH自由基及NO进行了检测,主要研究如下:
   为更深入地认识线-板式脉冲电晕放电反应器的性能,以发射光谱为基础检测到了OH(A2∑+→X2П)的光谱,证实了脉冲电晕放电中OH自由基的存在。研究了常压下脉冲电晕放电OH自由基的空间分布特性、线电极形式、线线及线板间距以及氧气含量对OH自由基生成的影响。结果表明:OH自由基数量在线电极X轴方向越来越少,活化区域半径大致为20mm,Y轴方向先变大后变小,活化区域大于30mm,Z轴方向基本不变;线电极直径在较小范围内变化,OH自由基光谱强度变化较小,直径大于2mm,光谱强度随着直径增大急剧下降。随着线板间距的变大,OH自由基的发射光谱强度随之降低。OH自由基的发射光谱强度随着线线间距的增大而增强。随着氧气含量的增大而明显变少,特别是氧气含量大于10%以上,OH自由基的发射光谱在309nm处的峰值基本消失。
   利用发射光谱研究了常压下线板式脉冲电晕放电NO脱除过程的NO(A2∑,0)→NO(X2П,2-6)发射光谱,主要研究了其发射光谱强度的空间分布特性以及NO浓度等因素的影响。NO的发射光谱谱线随着放电峰值电压、脉冲频率的增大而增强。然而频率在较高范围内变化时,NO的谱线强度变化非常小。NO的发射光谱强度随着背景气体中NO浓度的降低明显减弱。对于浓度低于200ppm,谱线基本消失。NO发射光谱谱线主要集中在线电极X轴方向10mm半径区域内,Y轴方向10mm半径区域,超过这个区域基本检测不到NO的光谱信号。实验仅定性反映激发态NO的空间分布,要精确研究NO脱除过程的时空分布必须选择新的检测方式。由此可知,激发NO跃迁所需能量比OH自由基要高。
   以激光诱导荧光技术为基础研究了常压下脉冲电晕放电OH自由基的空间分布特性以及氧气含量对其生成的影响。通过实验数据的分析以及探讨,得出了以下结论:OH自由基距线电极X轴方向上各点相对浓度有变小的趋势,但变化不大,分布区域大于30mm。然而距Y轴方向10mm内,OH自由基的浓度变化趋势为先增大后减小,浓度最大的区域集中在纵向5mm附近,超过此区域OH自由基浓度迅速减少。OH自由基浓度随着氧气浓度的增加,先变大后变小,且当氧气浓度为10%左右的时候OH自由基浓度最大,氧气浓度大于40%时,OH自由基基本消失。由于选择10%左右的氧气含量能够产生最多的OH自由基,所以进行烟气污染物脱除过程的氧气含量可以选择此工况。

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