臭氧对CNTs基催化氯苯性能的影响

摘要

最近几年臭氧因为其能够帮助其它催化剂催化氧化多种挥发性有机物而引起了人们广泛的关注。研究表明臭氧的引入能提高催化剂对大部分有机物分解的低温活性(100-150℃)降低反应活化能，但是由于臭氧的不稳定性在中高温(200℃以上)臭氧丧失了助催化效果。本文在CNTs基催化剂中引入了臭氧，寻找新型低温高催化活性和高二氧化碳选择性的催化剂。
　　1用溶胶凝胶法制备了CuOx/CNTs催化剂。并系统的研究了臭氧和CuOx/CNTs催化氯苯的性能的关系。采用BET、SEM、XPS、TPR等手段对催化剂进行表征，计算出臭氧参与下反应活化能Ea=16.4kj/mol，远小于C-Cl和C-H的键能。证实了臭氧对催化剂分解氯苯有很好的促进作用，同时发现臭氧对该催化剂的二氧化碳的选择性有一定的提升效果。测试过程中100-300℃臭氧的助催化效果一直存在，可能是碳管的存在增加了臭氧的高温稳定性。
　　2同时我们还研究了臭氧对MnOx-CeO2/TiO2-CNTs、V2O5-MnOx/TiO2-CNTs催化氯苯性能的影响。其中臭氧对MnOx-CeO2/TiO2-CNTs和V2O5-MnOx/TiO2-CNTs在150-300℃都表现了良好的助催化效果，催化效率一直保持在90％左右。
　　总结O3可以是一个很好的促进氯苯类VOCs分解的辅助氧化剂，尤其是在含有CNTs的金属氧化物催化剂上，臭氧被π电子稳定化，并可以在较高的温度下，和活化的氧气分子，共同参与氯苯的氧化，促进包括VOCs在内的POPs污染物分子的彻底氧化分解。

目录

声明

摘要

第一章 文献综述

1．1 二噁英及二噁英减排的意义

1．1．1 二噁英简介

1．2 二噁英类化合物的形成来源

1．2．1 二噁英类化合物的形成机理

1．2．2 二噁英减排的意义

1．2．3 二噁英主要的降解、分解技术

1．3 烟气中的PCDD／Fs控制技术

1．3．1 吸附吸收技术

1．3．2 SCR技术脱除二噁英

1．4 V2O5／TiO2系列催化剂对苯和氯苯的催化机理

1．5 CNTs对氯苯催化的促进作用

1．6 助催化剂臭氧

1．6．1 臭氧

1．6．2 臭氧对二噁英的催化辅助作用

1．6．3 表面面积，水蒸汽，和臭氧浓度对催化反应的影响

1．6．4 臭氧催化的机理

1．7 本文研究的目的和主要内容

第二章 实验部分

2．1 催化剂的制备

2．2 测试装置

2．3 催化剂的表征

2．3．1 X射线衍射(XRD)

2．3．2 程序升温还原(Temperature-programmed reduction)

2．3．3 X-射线光电子能谱测试(XPS)

2．3．4 扫描电镜(SEM)

2．3．5 碘量滴定法确定臭氧浓度

2．3．6 氯苯和CO2浓度的标定

第三章 V2O5／TiO2-CNTs和V2O5-MnOx／TiO2-CNTs催化剂对VOCs的脱除效率测试比较及中间产物研究

3．1 引言

3．2 实验过程

3．2．1 催化剂的制备

3．2．2 催化剂性能测试

3．2．3 中间产物分析

3．3 扫描电镜分析(SEM)和XRD分析

3．4 催化性能测试和分析

3．5 MnO2／Al2O3-CNTs催化剂脱除氯苯的FT-IR分析和GC-MS分析

3．6 本章小结

第四章 臭氧对CuOx／CNTs催化氯苯的影响

4．1 引言

4．2 催化剂制备与测试

4．2．1 催化剂的制备

4．2．2 实验过程

4．3 表征

4．3．1 SEM

4．3．2 实验前后催化剂的BET和XRD分析

4．3．3 CuOx-CNTs H2-TPR分析

4．3．4 XPS分析

4．4 催化性能和讨论

4．4．1 色谱图分析

4．4．2 臭氧对氯苯催化效率和二氧化碳选择性的影响

4．5 动力学研究

4．6 总结

第五章 臭氧对其它基于MnOx-CNTs催化剂上催化氯苯的影响

5．1 引言

5．2 机械球迷法制备的MnOx-CeO2／TiO2-CNTs催化剂

5．2．1 催化剂的制备

5．2．2 SEM表征

5．2．3 臭氧对MnOx-CeO2／TiO2-CNTs的性能测试

5．3 采用溶胶凝胶法制备的V2O5-MnOx／TiO2-CNTs

5．3．1 催化剂的制备

5．3．2 SEM和XRD表征

5．3．3 催化性能测试

5．4 本章总结

第六章 总结

参考文献

致谢

个人简历

攻读学位期间发表的学术论文与取得的其他科研成果