生物质炭对底泥吸附镉和磺胺甲恶唑的影响

摘要

底泥是水生生态系统的基本要素，也是重要的内污染源。在一定条件下底泥中的污染物可以通过解吸、溶解、生物分解等作用，向水体释放各种污染物，是水体二次污染的重要来源，对人类健康和环境构成严重威胁。因此，治理污染底泥也是河流、湖泊等水体污染综合治理的重要途径之一。底泥原位修复技术由于投资小、操作容易、不易产生二次污染等优点，成为解决水体沉积物污染的一个重要方向。采用固定的方法阻止污染物从底泥向水体迁移，是实现底泥原位修复的重要途径之一。本文采用ICP-MS、HPLC、FTIR、SEM等技术手段，研究了有机质、pH值、磺胺甲恶唑(SMX)等对底泥吸附解吸镉(Cd)的影响，比较了两种生物质炭对Cd和SMX的吸附能力的差异，在此基础上，探讨了生物质炭对底泥吸附和固定Cd和SMX的影响。取得的主要研究结果如下:
　　 1.采用批量平衡法研究底泥Cd吸附解吸的特性，以及有机质、溶液pH值和磺胺甲恶唑(SMX)三种因素对底泥Cd吸附解吸的影响。结果表明，Freundlich(R2=0.91)比Langmuir模型(R2=0.64)更适合用于描述底泥对Cd的吸附过程，表明底泥对Cd的吸附位点是异质的。根据Freundlich模型参数推断，自然风干底泥(NS)对Cd的吸附容量（Kf=457.05 L/kg）高于去有机质底泥(RS)(Kf=359.13 L/kg)，且有机质的存在有效减少了Cd从底泥上的解吸量，表明有机质对底泥固定Cd非常重要。底泥对Cd的吸附量随着溶液pH值的升高而增加，解吸量随之降低，这表明，高pH值有利于底泥对Cd的固定，低pH值则会促进底泥中Cd的释放。磺胺甲恶唑(SMX)的存在显著抑制底泥对Cd的吸附，并促进Cd从底泥上的解吸，这意味着复合污染条件下，底泥中Cd的环境风险将有所提高。
　　 2.采用批量平衡法，研究了再力花(Thalia dealbatar)生物质炭(TD600)和水稻秸秆生物质炭(RS400)去除溶液中Cd和SMX的能力。相比Freundlich，Langmuir模型更适合用来描述RS400和TD600对Cd和SMX的吸附过程，表明生物质炭对Cd和SMX的吸附位点为均质。两种生物质炭对Cd和SMX的吸附显著不同，RS400对SMX的最大吸附量远高于TD600，而TD600对Cd的最大吸附量高于RS400。复合条件下，镉的存在显著促进了两种生物质炭对SMX的吸附，而SMX的存在对Cd的吸附没有显著影响。热力学参数显示，Cd和SMX在RS400和TD600上的吸附均为自发性物理过程。在pH3-9条件下，Cd在RS400上的吸附随着pH的增加先增加后降低，最大吸附值出现在pH5，而TD600对Cd的吸附受溶液pH的影响没有RS400明显。随着pH的升高，RS400对SMX的吸附逐渐降低，而TD600对SMX的吸附量呈现先升高后降低的趋势。生物质炭的粒径对SMX的吸附有显著影响，均以d250对SMX的吸附量最大，而对镉的吸附没有影响。结合SEM和FTIR技术分析，我们推测生物质炭对Cd的高吸附量可能是由于沉淀作用和表面络合物的形成，而RS400对SMX的吸附能力强于TD600，主要由于其具有更大的SA，更高的O/C比和更多的含氧功能团。
　　 3.采用连续淋洗法研究了添加生物质炭对底泥固定Cd和SMX的影响，结果显示，不同生物质炭添加比例（0％、2.5％、5％和10％）条件下，底泥中添加5％ RS400生物质炭对溶液中污染物的去除效果最优。相比高浓度污染物水平，底泥中添加5％ RS400后对低浓度污染水平下Cd和SMX的去除效率最高。淋洗实验结果表明，添加5％RS400对污染底泥中的Cd的固定效果非常显著，优于SMX。这可能因为生物质炭对Cd的吸附即有外表面又有内部微孔，而SMX的吸附只有外表面，从而较易被洗脱。研究结果表明，RS400能有效强化底泥固定重金属和抗生素污染物，在底泥修复中具有很大的应用潜力。

目录

声明

论文说明

致谢

主要缩略词表

摘要

第一章 文献综述

1．1 底泥污染现状

1．1．1 底泥特性

1．1．2 底泥重金属污染研究现状

1．1．3 水体抗生素污染的研究现状

1．1．4 底泥复合污染物的研究现状

1．2 污染物在水体环境中的迁移转化特点

1．2．1 重金属的迁移转化特点

1．2．2 抗生素的迁移转化特点

1．2．3 污染物在复合污染条件下的迁移转化研究

1．3 底泥修复方法

1．3．1 异位修复技术

1．3．2 原位修复技术

1．3．3 生物质炭的吸附特征

1．4 本研究的目的、意义和内容

1．4．1 研究目的及意义

1．4．2 研究内容与技术路线

第二章 底泥对重金属镉的吸附解吸

2．1 引言

2．2 材料与方法

2．2．1 底泥和试剂

2．2．2 吸附实验

2．2．3 吸附等温模型

2．2．4 数据分析

2．3 结果与分析

2．3．1 底泥对镉的吸附等温特性

2．3．2 有机质对底泥吸附解吸镉的影响

2．3．3 溶液pH对底泥吸附解吸镉的影响

2．3．4 复合条件下磺胺甲恶唑对底泥吸附解吸镉的影响

2．4 结论

第三章 两种生物质炭对镉和磺胺甲恶唑的吸附

3．1 引言

3．2 材料与方法

3．2．1 材料准备和化学试剂

3．2．2 吸附试验

3．2．3 分析方法

3．2．4 数据分析

3．3 结果与分析

3．3．1 生物质炭的性质

3．3．2 两种生物质炭对镉和磺胺甲恶唑的吸附等温特性

3．3．3 温度对生物质炭吸附镉和磺胺甲恶唑的影响

3．3．4 生物质炭粒径对生物质炭吸附镉和磺胺甲恶唑的影响

3．3．5 溶液pH对生物质炭吸附镉和磺胺甲恶唑的影响

3．4 结论

第四章 底泥添加生物质炭对镉和磺胺甲恶唑的固定能力

4．1 引言

4．2 材料与方法

4．2．1 底泥和生物质炭样品准备

4．2．2 吸附试验

4．2．3 连续淋洗实验

4．2．4 分析方法

4．2．5 数据分析

4．3 结果与分析

4．3．1 生物质炭不同比例对底泥吸附解吸镉和磺胺甲恶唑的影响

4．3．2 底泥添加一定比例生物质炭对低中高浓度的重金属和磺胺甲恶唑的固定能力

4．3．3 连续淋洗法研究生物质炭对底泥中污染物的固定能力

4．5 结论

第五章 综合结论与展望

5．1 主要结论

5．2 创新点

5．3 研究展望

参考文献

硕士期间发表文章