硅纳米晶体表面改性和发光性能研究

摘要

硅纳米晶体由于具有新颖的电学和光学性能，在光电子、光伏、显示和生物标记等领域拥有广阔的用途前景。本论文的工作，集中在研究硅纳米晶体的发光性能与其尺寸和表面改性的关系。
　　我们采用冷等离子体硅纳米晶体合成设备获得独立存在的，尺寸分布在2-10 nm的硅纳米晶体颗粒。然后，对其进行氢化硅烷化表面改性，尺寸分选等操作，获得尺寸分布集中的一系列颗粒。测试这一系列颗粒的荧光光谱，荧光效率，荧光寿命并以此计算其辐射，非辐射复合几率。我们发现荧光峰位能量与尺寸之间符合有效质量近似模型。荧光效率随着尺寸的减小（从10 nm减小到2 nm）呈先升高后下降的趋势，最佳荧光效率出现在尺寸2.8nm时，对应的荧光峰位是744 nm。随着尺寸从10 nm减小到2 nm，我们发现硅纳米晶体的非辐射复合几率呈指数型上升，通过电子顺磁能谱(EPR)测试，我们证明这与纳米晶表面悬挂键密度的变化有关。当尺寸从10 nm减小到2.8 nm，硅纳米晶体的辐射复合几率也呈现指数型上升，这符合量子限域效应理论。然而，当尺寸进一步从2.8 nm减小到2 nm时，辐射复合几率不再呈现指数型上升，而是略有下降。我们认为，当纳米晶体尺寸很小时，电子和空穴容易从纳米晶体内部隧穿到其表面，这可能是造成辐射复合几率不再呈现指数型上升的原因。
　　我们比较了加热法和紫外(UV)辐照法对硅纳米晶体氢化硅烷化反应的影响，选用1-十八烯，1-十二烯，1-辛烯，1-戊烯和苯乙烯进行氢化硅烷化反应。获得了不同改性条件下的烷基钝化的硅纳米晶体。对其进行尺寸，荧光光谱，荧光效率，荧光寿命等测试，并计算其辐射，非辐射复合几率。我们发现，UV辐照法有利于降低氢化硅烷化反应过程中基团的交联反应。对于1-十八烯，1-十二烯，1-辛烯，采用UV辐照法和加热法获得的硅纳米晶体具有相似的发光性能;而对于1-戊烯和苯乙烯，相对于加热法，采用UV辐照法更有利于提高硅纳米晶体的荧光效率。我们对氢化硅烷化的硅纳米晶体进行了电子顺磁能谱测试，发现较高的荧光效率对应于较低的表面悬挂键密度。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

第二章 文献综述

2．1 硅纳米晶体发光材料

2．1．1 不同存在形式硅纳米晶的发光

2．1．2 硅纳米晶体的发光机制

2．2 硅纳米晶体光学性能的尺寸效应

2．2．1 发光峰位的尺寸教应

2．2．2 荧光效率的尺寸效应

2．3 硅纳米晶体光学性能与表面改性

2．3．1 氢化硅烷化

2．3．2 硅烷化

2．3．3 氯钝化硅纳米晶体的表面改性

2．4 本论文的研究目的和研究内容

第三章 实验内容与测试仪器

3．1 实验方案

3．1．1 不同尺寸的硅纳米晶体颗粒制备

3．1．2 硅纳米晶体发光性能与尺寸关系及其机理的研究方案

3．1．3 表面改性对硅纳米晶体颗粒发光性能影响

3．2 结构表征设备

3．2．1 X射线衍射仪

3．2．2 透射电子显微

3．2．3 电子顺磁能谱

3．2．4 傅里叶变换红外光谱

3．3 光学性能测试设备

3．3．1 荧光光谱(PL)测试仪

3．3．2 荧光效率(QY)测试仪

3．3．3 荧光寿命测试仪

3．4 其他设备

第四章 硅纳米晶体发光性能与尺寸关系研究

4．1 引言

4．2 实验

4．3 结果分析与讨论

4．3．1 硅纳米晶体尺寸

4．3．2 荧光光谱(PL)

4．3．3 荧光峰位与尺寸关系

4．3．4 荧光效率(QY)与颗粒尺寸

4．3．5 荧光衰减(PL Decay)和荧光寿命(Lifetime)

4．3．6 辐射复合与非辐射复合几事

4．3．7 表面悬挂链密度与非辐射复合几率

4．4 本章小结

第五章 硅纳米晶体发光性能与表面改性关系研究

5．1 引言

5．2 实验

5．3 结果分析与讨论

5．3．1 颗粒尺寸和结构

5．3．2 加热法表面改性

5．3．3 UV光照法改性

5．3．4 加热法与紫外辐照法的对比

5．4 本章小结

第六章 全文总结

参考文献

致谢

个人简历

攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果