14C-红霉素在植物-土壤/水系统中的迁移转化和归趋

摘要

红霉素是最常使用且环境中检出频率较高的一种抗生素。在我国，红霉素在河流、底泥、土壤甚至是动植物体内都屡有检出。红霉素造成了土壤和水体等污染，甚至可能诱导产生耐药菌和抗性基因，由此给人类带来潜在的健康风险。因此，深入研究其环境安全性尤为必要。全面认识红霉素在各环境介质中的吸附解吸、迁移淋溶及其在生物体内的吸收和富集等行为规律，是正确认识其污染演变规律和科学评价其环境安全性的基础。鉴于此，本论文以14C-红霉素为示踪剂，利用同位素示踪技术和放射性定量技术，研究了红霉素在土壤中的吸附、解吸和淋溶特性，植物-土壤/水系统中的吸收、富集、转运和分布特征以及土壤中结合残留和可提态残留的动态演变规律。旨在全面而系统的认识红霉素在环境中的归趋和生物有效性，为客观评价其环境安全性提供科学依据。主要研究结果如下:
　　土壤吸附-解吸实验结果表明:红霉素在7种土壤中的等温吸附-解吸规律满足Freundlich、Langmiur和线性方程模型，相关系数R2(0.9810-0.9999)。土壤理化性质对红霉素的吸附性能有显著影响，红霉素在7种土壤中的吸附常数Kf值在6.86-18.38之间，Kf大小依次为S6＞ S3＞ S7＞ S5＞ S2＞S4＞ S1。偏相关分析表明:Kf值与土壤有机质含量呈正相关(r=0.956，p＜0.01），而与土壤pH、阳离子交换量、粘粒含量无显著相关性。红霉素在7种土壤中的吸附自由能变化均小于40 kJ·mol-1，表明其在土壤中的吸附机制为物理吸附。红霉素在7种土壤中的解吸均存在明显的滞后现象。土柱淋溶实验结果表明:红霉素在7种土壤中淋溶性均较弱，66.86-92.53％的含量集中在0-5 cm表层土壤中。总体上红霉素在土壤S1、S2和S4中的淋溶能力最强，其次为S3、S5和S7，在S6中最不易淋溶，与吸附试验结果相一致。综合红霉素在土壤中的吸附、解吸和淋溶特性，红霉素在土壤中较难淋溶的特点使其可能在土壤介质中积累，存在一定的环境污染风险，应该引起足够的重视。
　　土培植物同位素示踪实验表明:土壤中的14C-红霉素可以被空心菜和小白菜吸收，且植株体内的14C-红霉素含量随培养时间的延长而增加。不同植物体内的14C-红霉素含量存在显著差异，培养35 d后，小白菜和空心菜可食部分的红霉素含量分别为27.43±1.16μg·kg-1和13.69±0.36μg·kg-1。同种植物不同部位的含量差异显著(p＜0.05），地下部的红霉素含量远高于地上部。空心菜和小白菜对土壤中红霉素的富集系数和转运系数均小于1，说明土壤中的红霉素不容易被植物吸收富集。放射性自显影显示，空心菜从土壤中吸收红霉素后，可以将其转运到各个部位。叶片中的14C-红霉素主要集中在新叶中，说明红霉素可以在空心菜体内转移。在35 d的培养期内，土壤中的14C-红霉素可提态残留不断减少，结合残留不断增加，且在35 d仍未达到平衡。培养35 d后，14C-红霉素在两种植物土壤中的结合残留占引入量的百分比平均值分别为6.54％和5.98％。在小白菜-土壤体系以及空心菜-土壤体系中，14C-红霉素在土壤中的可提态残留和结合残留含量及二者随时间变化规律均无显著性差异，表明两种供试植物对土壤中红霉素的降解无显著影响。在整个培养期间，14C-红霉素的结合残留一直较低(占引入量的3.40％-7.47％)，说明红霉素及其降解产物不易与土壤形成结合残留。
　　水培植物同位素示踪实验表明:水体中的14C-红霉素可以被空心菜吸收，且空心菜体内红霉素的含量随培养时间延长而增加。水培空心菜不同部位的红霉素含量存在显著差异(p＜0.05)，总体表现为根部＞茎叶。空心菜在水培21 d后，根部红霉素含量为6.23±0.57μg·kg-1，茎叶部分为1.65±0.17μg·kg-1。水培空心菜的根部富集系数为1.03，而转运系数为0.26，说明14C-红霉素可在水培空心菜根部吸收富集，但较难向上转运。土培试验的空心菜根部富集系数为0.15，远小于水培空心菜的1.03，说明较之土壤，水体中的红霉素更容易被空心菜吸收富集。依据人类健康风险评估方法，结合我国居民日常膳食习惯，通过计算表明，由土培小白菜和空心菜及水培空心菜摄入的红霉素，人体最大暴露量远低于每日最大允许摄入量限值42μg/d，说明本研究蔬菜中的红霉素对人体的健康风险较小。

目录

声明

论文说明

致谢

摘要

术语与缩略语表

第一章 文献综述

1．2 抗生素的使用现状

2 抗生素的污染情况及潜在危害

2．1 抗生素的污染现状

2．2 抗生素污染的来源及归趋

2．3 环境中抗生素的潜在危害

3 抗生素的环境行为

3．1 吸附

3．2 迁移

3．3 降解

3．4 植物吸收和富集

4 红霉素的环境行为研究进展

5 选题依据及研究意义

第二章 14C-红霉素在土壤中的吸附解吸和淋溶特性

1 材料与仪器

1．1 标记化合物

1．2 试剂

1．3 供试土壤

1．4 仪器

2 试验方法

2．1 土壤吸附-解吸实验

2．2 土壤淋溶实验

2．3 数据分析

3 结果与分析

3．1 红霉素的吸附

3．2 红霉素的解吸

3．3 红霉寨的淋溶特性

4 小结

第三章 14C-红霉素在植物-土壤／水系统中的迁移

1．1 标记化合物

1．2 试剂

1．3 土壤

1．4 植物培养液

1．5 仪器

2 试验方法

2．1 土壤-植物培养

2．2 土壤中可提态残留和结合残留的测定

2．4 富集系数和转运系数

2．5 数据分析

3 结果与讨论

3．1 植物对土壤中14C-红霉素的吸收富集

3．2 14C-红霉素在土壤中可提态残留和结合残留的动态变化

3．3 植物对水中14C-红霉素的吸收富集

3．4 人体健康风险评估

4 小结

第四章 结论与展望

1 本文主要结论

2 主要创新点

3 展望

参考文献

作者简介

攻读硕士学位期间发表的论文