煤/生物质富氧混合燃烧过程氮元素转化特性实验研究

摘要

富氧燃烧技术利用CO2取代N2与O2混合参与燃料燃烧，是一种可高效大规模捕集CO2的技术。煤和生物质在富氧混合燃烧过程中可能存在协同作用，但既有工作极少涉及煤与生物质在CO2气氛下混合热解过程和在O2/CO2富氧气氛下混合燃烧过程的氮元素转化特性分析。本文研究了CO2气氛下煤/生物质混合热解过程氮转化特性，并开展煤/生物质富氧混合燃烧实验，结合热解实验的研究结果分析了煤/生物质富氧混合燃烧过程NOx的生成特性。研究结果可充实氮元素转化的相关理论，并可为更好控制和降低富氧混合燃烧过程中NOx的生成提供理论依据。 首先，在管式炉反应器中开展了CO2气氛下煤/生物质热解过程氮转化特性实验研究。实验用一种典型煤种（平凉烟煤）和一种生物质（麦秆）作燃料，热解温度为700-900℃，考察了CO2气氛对氮元素在半焦、焦油、HCN及NH3等含氮产物中分配情况的影响，以及煤/生物质混合热解过程中氮元素的转化特性。结果显示，CO2在800-900℃与燃料发生气化反应，促进燃料中氮元素析出进入挥发分，提高2种燃料的NH3产率和麦秆的HCN产率，并促使燃料氮向N2的转化率提高约10%。平凉煤/麦秆混合热解过程中协同作用的发生降低了HCN和NH3的产率。推测因麦秆中木质素、纤维素和半纤维素等物质在不同温度下与平凉煤的反应程度不同，使燃料氮向半焦的转化率在700℃降低并在800-900℃升高。CO2与混合燃料在高温条件下发生气化反应，降低燃料氮向半焦的转化率，并形成更多的NH3和N2。 在管式炉和小型流化床反应器中开展了煤/生物质富氧混合燃烧过程氮迁移特性实验研究，对燃烧产生的NO及N2O进行测量分析。实验采用平凉烟煤和麦秆作为燃料，考察了O2/CO2气氛、氧气浓度、燃烧温度及掺混比例对燃烧过程NO及N2O生成的影响。O2/CO2气氛能促进燃料气化产生大量CO，促进了NO还原反应，可使NO的排放降低约10%。因N2O生成受HCN直接影响，而CO2能促进麦秆HCN的生成并抑制平凉煤HCN的生成，导致麦秆在O2/CO2气氛的N2O产率高于O2/Ar气氛的N2O产率，平凉煤则相反。氧气浓度的升高可以提高-O和-OH自由基浓度，提高NO和N2O的生成。平凉煤和麦秆混合燃烧可以一定程度地降低NOx的排放，推测原因在于混合燃烧过程中生物质灰和生物质产生的大量CO促进了NO的异相还原反应。

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