煤基活性炭的微波法制备及其对萘、菲、芘吸附性能的研究

摘要

持久性有机污染物多环芳烃(PAHs)由于其难生物降解的特性对环境造成了极大的危害,常用的物理化学方法很难去除它们,由于活性炭(AC)孔隙结构发达和比表面积巨大,对于非极性有机物和含不饱和键的化合物吸附非常有利。本论文利用新疆本地丰富的煤资源,采用微波法制备高吸附性能的煤基活性炭(CAC)并利用其对典型PAHs萘、菲、芘进行吸附性能研究,研究结果如下:
　　无烟煤基活性炭(无烟煤-AC)的最优制备条件为活化剂KOH,煤碱比1:3,微波时间12 min,微波功率700 W;有烟煤基活性炭(有烟煤-AC)的最优制备条件为活化剂KOH,煤碱比1:2,微波时间8 min,微波功率700 W;长焰煤基活性炭(长焰煤-AC)的最优制备条件为活化剂KOH,煤碱比1:1.5,微波时间8 min,微波功率700W。通过对最优条件下制备的三种CAC对亚甲基蓝(MB)和碘的吸附量考察可以得到吸附能力的大小顺序为:无烟煤-AC>有烟煤-AC>长焰煤-AC。
　　煤碱比、微波时间、微波功率这三个条件对 CAC的表面结构影响较大,在最优条件下制备的无烟煤-AC的BET比表面积为1770.49 m2/g,微孔面积为508.87 m2/g,微孔体积分别为0.61 m3/g,平均孔径为2.82 nm。经过活化剂活化,微波制备的CAC表面生成了大量的孔隙结构,比表面积得到了扩大。随着煤碱比、微波时间、微波功率的增加,表面酸性官能团含量呈降低的趋势,碳表面的pHpzc呈增大的趋势。
　　CAC吸附萘、菲、芘的过程分为两个阶段,第一个阶段为快吸附,第二个阶段为慢吸附;随着温度的升高,吸附率和吸附量随着降低;随着CAC用量的增加,吸附率升高,吸附量降低;随着溶液初始浓度的增加,吸附率降低,吸附量增大;溶液初始pH和转速对吸附影响较小。Langmuir模型可以很好的描述CAC吸附萘、菲、芘的现象,吸附属于单层吸附。动力学特性符合拟二级动力学方程,吸附存在化学作用。
　　最优无烟煤-AC对萘、菲、芘的最大吸附量为:73.04 mg/g,87.05 mg/g,91.43 mg/g;最优有烟煤-AC对萘、菲、芘的最大吸附量为:59.24 mg/g,84.13 mg/g,88.20 mg/g;最优长焰煤-AC对萘、菲、芘的最大吸附量为:58.71 mg/g,82.52 mg/g,87.10 mg/g;三种CAC对PAHs的吸附性能大小顺序为:无烟煤-AC>有烟煤-AC>长焰煤-AC。吸附由疏水性作用控制,PAHs环数越多,吸附量越大。

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第一章 文献综述

1.1 新疆煤炭资源

1.2 活性炭

1.3 微波法制备活性炭

1.4 多环芳烃

1.5 论文的研究意义及研究内容

第二章 材料与方法

2.1 材料

2.2 方法

第三章 煤基活性炭的微波法制备工艺及吸附性能研究

引言

3.1 活化剂种类对煤基活性炭吸附性能的影响

3.2 煤碱比对煤基活性炭吸附性能的影响

3.3 微波时间对煤基活性炭吸附性能的影响

3.4 微波功率对煤基活性炭吸附性能的影响

3.5 小结

第四章 微波法制备的典型煤基活性炭过程参数对其结构形成规律的研究

引言

4.1 煤样和煤基活性炭的原子含量

4.2 煤基活性炭的表面结构

4.3 无烟煤基活性炭的N2吸附

4.4 无烟煤基活性炭的零点电荷和表面官能团的测定

4.5 小结

第五章 煤基活性炭对萘、菲、芘的吸附条件、吸附等温线、吸附动力学研究

引言

5.1 煤基活性炭对萘、菲、芘吸附条件的研究

5.2 煤基活性炭对萘、菲、芘吸附等温线的研究

5.3 煤基活性炭对萘、菲、芘吸附动力学的研究

5.4 小结

第六章 不同条件下制备的煤基活性炭对萘、菲、芘的吸附研究

引言

6.1 不同条件下制备的无烟煤基活性炭对萘、菲、芘的吸附研究

6.2 不同条件下制备的有烟煤基活性炭对萘、菲、芘的吸附研究

6.3 不同条件下制备的长焰煤基活性炭对萘、菲、芘的吸附研究

6.4 最优无烟煤基活性炭对萘、菲、芘吸附等温线及吸附动力学研究

6.5 小结

第七章 结论与展望

7.1 结论

7.2 展望

参考文献

致谢

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