聚苯胺负载氧化亚铜磁性可见光催化剂的制备及催化性能研究

摘要

半导体纳米催化剂具备独特的光电转化性质，在污水治理领域有着广阔的应用前景。氧化亚铜（Cu2O）是半导体催化剂中具有代表性的一种，它在可见光照射下具有很高的光催化活性，但它的缺点是容易发生光腐蚀现象，影响其使用寿命。对于光催化反应，除了要提高光催化性能，还必须提高催化剂的稳定性，并能够用一种简单的方式回收，显然，依靠单一的Cu2O光催化剂很难满足全部要求。聚苯胺（PANI）具有良好的导电性和化学稳定性，在Cu2O表面负载PANI可以提高半导体光催化剂的光生电子-空穴分离效率，进而增强催化剂的性能。因此，本论文的工作是制备Cu2O/Fe3O4和PANI/Cu2O/Fe3O4两种复合光催化剂并分别测试它们的光催化活性，研究内容如下：
　　首先采用Fe3O4纳米微球和CuCl2·2H2O为原料，以NH2OH·HCl为还原剂制备具有顺磁性的壳-核型Cu2O/Fe3O4纳米颗粒；以苯胺和对甲苯磺酸（PTS）为反应物，(NH4)2S2O8为引发剂合成PTS掺杂的PANI，并将其溶于N-甲基吡咯烷酮（NMP）。将制备出的Cu2O/Fe3O4纳米颗粒分散在上述溶液中，经过12 h的机械搅拌得到PANI负载的Cu2O/Fe3O4复合光催化剂。使用X-射线衍射仪（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（FE-SEM）、固体紫外-可见分光光度计（DRS）、傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、振动样品磁强计（VSM）分别对负载前和负载后催化剂进行表征。
　　以对苯二酚（HQ）为底物研究了Cu2O/Fe3O4的催化性能，考察溶液pH、催化剂的加入量对降解效率的影响和催化剂的使用寿命。以更难降解的对硝基苯酚（PNP）为底物，测试PANI/Cu2O/Fe3O4复合光催化剂的降解效率，通过改变降解条件分析影响光催化降解的因素，测试催化剂的光稳定性。还以HQ为降解物比较Cu2O/Fe3O4和PANI/Cu2O/Fe3O4两种催化剂的光降解效率，实验结果表明负载PANI后的催化剂的降解效率为95％，与负载前相比提高了5％。测试催化剂的稳定性，结果表明经过5次循环降解，催化效率依然维持在较高水平，说明PANI的负载抑制了Cu2O的光腐蚀。
　　以HQ和PNP为底物，分别考察分析Cu2O/Fe3O4和PANI/Cu2O/Fe3O4对HQ和PNP的降解过程动力学模型；研究光催化机理，对催化剂的光生载流子分离机制进行阐述。

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第一章 绪论

1.1 酚类污染物介绍

1.2 含酚废水的传统处理方法

1.3 半导体光催化氧化技术

1.4 氧化亚铜概述

1.5 聚苯胺概述

1.6 本课题的研究意义及研究内容

第二章 PANI/Cu2O/Fe3O4光催化剂的制备及表征

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3 本章小结

第三章 光催化剂的性能评价

3.1 引言

3.2 实验仪器及实验试剂

3.3 Cu2O/Fe3O4光催化剂降解对苯二酚

3.4 PANI/Cu2O/Fe3O4光催化降解PNP

3.5 本章小结

第四章 光催化动力学研究及光催化机理分析

4.1 实验仪器及实验试剂

4.2 HQ和PNP的光降解动力学分析

4.3 光催化机理分析

4.4 本章小结

结论

参考文献

发表论文和科研情况说明

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