NaYF4:Yb、Er上转换发光材料的制备、修饰及其对双酚A的荧光响应性能研究

摘要

镧系元素掺杂的上转换发光纳米颗粒UCNPs（Upconverting Nanoparticles）因其独特的光学和化学特性而成为了可以用于药物传送和光学治疗的最具前景的材料之一。当UCNPs被近红外光光源激发后（比如，980nm），能够发射出更高能量的光子（其范围可从紫外光到近红外光）。上转换发光材料作为一种优良的荧光探针，显示了多种优势如：较窄的发射带宽、较弱的背景荧光、无光闪烁现象、不容易被光漂白、荧光强度稳定、较大的反斯托克斯位移、较少的发射光散射和较深的体内组织穿透的能力等，使其在生物活体成像和小分子检测等领域得到了发展与应用。
　　本论文采用水热法制备了不同粒径和形貌的NaYF4：Yb3+，Er3+。为了增强产物的水溶性，分别用不同的表面活性剂如：油酸、十六烷基三甲基溴化铵（Hexadecyl trimethyl ammonium Bromide CTAB）、聚丙烯酸（Acrylic acid Polymers PAA）对其进行表面包覆，大大增强了产物的应用价值。此外，本文还探究了不同反应条件，如：反应时间、反应温度、氟化钠用量等，对材料合成的影响。并对制备的材料的荧光性能和形貌分别用荧光分光光度计和透射电镜进行表征。相关工作为后续研究上转换发光材料在生物传感器中的应用打下了基础。
　　为了使材料应用到更为广泛的领域，对产物进行了一系列的表面修饰。首先对材料进行表面的硅烷化修饰，有利于在产物的表面继续修饰其他的功能配体，以便与更多的物质进行偶联。并用透射电镜对样品进行表征，评价其表面硅烷化的修饰效果。在此基础上，进一步对其进行表面的氨基化修饰，以便产物与其他小分子进行偶联，进而拓展其应用领域。并用红外图谱对样品进行表征，评价其表面氨基化的修饰效果。
　　研究发现如果在基于上转换发光材料的传感器中引入纳米金颗粒，可以增强传感器对目标物的响应，于是，开展了纳米金颗粒的制备工作，分别在水相和有机相中制备了纳米金颗粒，并通过相应的表征手段，对纳米金颗粒进行表征。
　　因为上转换发光纳米材料对小分子双酚A有一定的荧光信号响应，即上转换发光纳米材料的荧光强度随着双酚A浓度的增加而不断被猝灭。有鉴于此，本文结合了以3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）为单体，四乙氧基硅烷（TEOS）为交联剂的二氧化硅分子印迹技术，制备了用于检测双酚A的分子印迹聚合物（MIP）。此分子印迹聚合物对双酚A的检测范围是50ng/ml-500ng/ml。

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第一章 绪 论

1.1 上转换发光材料概述

1.2 UCNPs的发光机制

1.3 UCNPs的制备方法

1.4 UCNPs的表面修饰

1.5 UCNPs的应用现状

1.6 UCNPs存在的问题

1.7 UCNPs的发展趋势

1.8 本文研究的主要内容

第二章 上转换发光纳米材料的制备及其性能研究

2.1 引言

2.2 实验试剂与仪器设备

2.3 水热法制备上转换发光纳米材料

2.4 结果与讨论

2.5 本章小结

第三章 上转换发光纳米材料的表面修饰

3.1 引言

3.2 实验试剂与仪器

3.3 上转换发光纳米材料的表面修饰

3.4 结果与讨论

3.5 本章小结

第四章 纳米金颗粒的制备

4.1 引言

4.2 实验试剂与仪器

4.3 纳米金颗粒的制备

4.4 结果与讨论

4.5 本章小结

第五章 基于上转换发光纳米材料的分子印迹聚合物的制备

5.1 引言

5.2 实验试剂与仪器

5.3 分子印迹聚合物的制备

5.4 MIP对小分子BPA的检测

5.5 实验结果与分析

5.6 本章小结

第六章 全文总结及展望

参考文献

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