Ni-Co/HZSM-5催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的研究

摘要

甲烷重整制合成气（一氧化碳和氢气），是甲烷转化为高附加值产品的重要途径之一。其中甲烷二氧化碳重整反应同时利用了两种主要温室气体（甲烷与二氧化碳），产生的合成气中H2/CO适合后续的费托合成工艺，受到研究人员广泛的关注。
　　本论文在分析甲烷二氧化碳重整热力学与积碳行为的基础上，分别采用等体积浸渍法与过量浸渍法制备10wt％ Ni/HZSM-5催化剂、xwt%Ni-ywt%Co/HZSM-5（x+y=10），等体积浸渍法制备10wt% Ni-5wt% MgO/HZSM-5催化剂，考察焙烧温度、空速、反应温度、双金属Ni-Co质量比和载体等对甲烷催化重整性能的影响，采用BET、H2-TPR、NH3-TPD、XRD和TG-DTG等手段对催化剂进行表征，得到如下结果：
　　1.等体积浸渍法制备的10wt%Ni/HZSM-5催化剂，研究结果表明具有较大的比表面积、较小的镍晶粒尺寸及较强的中强酸中心的催化剂应用于甲烷二氧化碳重整反应具有较好的催化活性与稳定性。
　　2.等体积浸渍法制备的x wt%Ni-y wt%Co/HZSM-5（x+y=10），双金属Ni-Co催化剂的反应性能明显提高，尤其当Ni：Co质量比为6:4时，催化剂的甲烷二氧化碳重整反应活性和稳定性甚至优于单金属Ni催化剂。
　　3.过量浸渍法制备了10wt%Ni/HZSM-5、10wt%Ni/Al2O3催化剂。研究结果表明较低的焙烧温度制备的催化剂抗积碳性能较好，反应10h后，500℃焙烧的10wt%Ni/HZSM-5积碳量为20.33%，而700℃焙烧的催化剂积碳量达到27.25%，生成的积碳以无定形碳形式存在。
　　对比等体积浸渍法与过量浸渍法制备的催化剂活性评价结果，发现过量浸渍法制备的催化剂活性更高、更稳定。

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第一章 文献综述

1.1引言

1.2甲烷转化主要途径

1.3甲烷二氧化碳重整常用催化剂

1.4甲烷二氧化碳重整热力学

1.5催化剂的失活

1.6本论文研究意义及主要内容

第二章 实验部分

2.1试剂与仪器

2.2催化剂的制备

2.3气相色谱分析条件的确定

2.4催化剂评价

2.5催化剂表征

第三章 等体积浸渍法制备的镍基催化剂对重整反应的影响

3.1催化剂表征结果

3.2等体积浸渍法制备的镍基催化剂的活性评价结果

第四章 过量浸渍法制备的镍基催化剂对重整反应的影响

4.1催化剂表征结果

4.2过量浸渍法制备的镍基催化剂的活性评价结果

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

发表论文和科研情况说明

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