非织造布表面负载锰基催化剂及其催化降解臭氧研究

摘要

臭氧是一种具有强氧化性的二次空气污染物，长期接触低浓度的臭氧就会引发呼吸系统和心血管方面的疾病，影响人类的身体健康。催化降解法被认为是室温下去除臭氧的一种有效方法，其中氧化锰(MnOx)作为一种催化性能优良的催化剂受到人们的广泛关注。然而，目前合成的MnOx催化剂多以粉末和颗粒为主，在实际应用中存在不易成型和粉尘污染等问题，限制了其在个人防护和室内空气净化等大流量环境中的应用。 本文利用紫外辐照法制备一种羧基化聚丙烯非织造布(PP-g-AA)，采用配位自组装的方法将MnOx催化剂负载到PP-g-AA表面，制备一种具有催化性能的MnOx/PP-g-AA非织造布。利用SEM、BET、ATR-FTIR、XPS以及EDS等手段对MnOx/PP-g-AA的表面形貌、比表面积、表面官能团、元素组成等进行表征分析。讨论了不同条件对PP-g-AA非织造布接枝率的影响;探究了接枝率、催化剂浓度和研磨时间等对MnOx/PP-g-AA负载率的影响。结果表明:在辐照时间为在接枝率为60％，MnOx浓度为5 g/L，研磨时间为2h时，MnOx亚微米催化剂在PP-g-AA非织造布的负载率能达到58.63％。 采用动态实验考察了负载亚微米MnOx的MnOx/PP-g-AA非织造布对空气中臭氧的降解性能，分别探究负载率、相对湿度、气流速度以及臭氧进气浓度等条件对MnOx/PP-g-AA催化降解臭氧活性的影响;利用材料反应前后Mn2p3/2及Mn3s的XPS谱图探讨了催化剂的失活机理;探究了负载型非织造布的压降和截留颗粒物性能。结果表明:在臭氧浓度为1ppm、气流速度为1000ml/min以及相对湿度为45％时，负载率为58.63％的条件下，MnOx/PP-g-AA非织造布连续反应6h后的臭氧转化率仍为100％;在面速度为5.55cm/s的条件下，MnOx/PP-g-AA非织造布的过滤效率和压降最大分别为78％和56Pa。 最后讨论了MnOx浓度和接枝率对PP-g-AA非织造布负载纳米尺度MnOx的影响，并对负载不同晶体形貌的纳米MnOx的非织造布进行降解臭氧研究，结果表明:蜂窝状MnOx在水相中容易团聚，负载率低，但具有较高的催化性能。

目录

声明

摘要

第一章绪论

1．1空气中臭氧的污染现状和危害

1．1．1空气中臭氧的污染现状

1．1．2臭氧的危害

1．2臭氧的去除方法

1．3催化降解臭氧的催化剂

1．3．1非负载型MnOx催化剂

1．3．2负载型MnOx催化剂

1．3．3催化降解臭氢的机理

1．3．4 MnOx催化剂失活机理

1．4聚丙烯非织造布的概述

1．5课题研究的意义及主要内容

1．5．1课题研究提出及意义

1．5．2课题研究的主要内容

2．1引言

2．2实验试剂及仪器

2．2．1实验原料

2．2．2实验仪器

2．3 PP-g-AA非织造布的制备

2．3．1辐照时间对接枝率的影响

2．3．2单体浓度对接枝率的影响

2．3．3硫酸浓度对接枝率的影响

2．4亚微米MnOx催化剂的制备

2．5 MnOx／PP-g-AA非织造布的制备

2．5．1研磨时间对负载率的影响

2．5．2接枝率对负载率的影响

2．5．3 MnOx浓度对负载率的影响

2．6 MnOx／PP-g-AA非织造布的表征

2．7结果与讨论

2．7．1 PP非织造布负载氧化锰的制备研究

2．7．2 MnOx／PP-g-AA的表征

2．8本章总结

第三章MnOx／PP-g-AA非织造布降解与过滤性能研究

3．1实验原料及仪器

3．2．1负载率对MnOx／PP-g-AA降解臭氧活性的影响

3．2．2气体流速对MnOx／PP-g-AA降解臭氧活性的影响

3．2．3臭氧浓度对MnOx／PP-g-AA降解臭氧活性的影响

3．2．4相对湿度对MnOx／PP-g-AA降解臭氧活性的影响

3．3 MnOx／PP-g-AA非织造布降解臭氧机理研究

3．4 MnOx／PP-g-AA非织造布的失活机理研究

3．5 MnOx／PP-g-AA的过滤性能研究

3．5．1负载率对MnOx／PP-g-AA非织造布孔径分布的影响

3．5．2过滤速度与压降的关系

3．5．3过滤效率与压降的关系

3．6本章小结

4．1引言

4．2实验原料及仪器

4．2．1实验原料

4．2．2实验仪器

4．3纳米MnOx的制备

4．3．1接枝率对负载率的影响

4．3．2 MnOx浓度对负载率的影响

4．4非织造布负载纳米MnOx的制备

4．5结果与讨论

4．5．1接枝率对负载率的影响

4．5．2 MnOx浓度对负载率的影响

4．5．3扫描电镜分析

4．5．4透射电镜分析

4．6晶体形貌对MnOx／PP-g-AA降解臭氧活性的影响

4．7本章小结

第五章全文总结

参考文献

发表论文和参加科研情况

致谢