温室气体冷等离子体反应制合成气基础研究

摘要

该论文利用电晕放 电冷等离子体反应技术转化温室气体,在常压、室温条件下进行 ,其中包括CO<,2>分解、CH<,4>偶联、CH<,4>和CO<,2>混合气制合成气三种等离子反应体系.考察了不同电晕放电类型(正电晕、负电晕和交流电晕)、能量密度、气体流量等因素对反应的影响.利用四极质谱、 XPS等分析方法对催化剂在等离子体反应中的作用进行研究,提出CH<,4>-CO<,2>等离子体反应的宏观动力学方程,探讨了等离子体鞘层效庆和电晕放电阴极电子发射机理.

目录

文摘

英文文摘

1绪论

1.1引言

1.2二氧化碳的转化

1.3甲烷的转化

1.4等离子体反应的特点

1.5等离子体技术在甲烷转化上的应用

1.6论文工作的提出与研究重点

参考文献

2 CO2冷等离子体分解反应

2.1引言

2.2 CO2分解反应的热力学分析

2.3实验部分

2.4结果与讨论

2.5 CO2等离子体分解的反应机理

2.6小结

参考文献

3 CH4冷等离子体偶联反应

3.1引言

3.2等离子体中的基元反应

3.3电晕放电特点与电子能量

3.4甲烷转化的反应网络

3.5模拟计算结果

3.6四极质谱分析反应结果

3.7小结

参考文献

4 冷等离子体CH4-CO2转化制合成气

4.1引言

4.2 CH4-CO2反应体系的平衡热力学分析

4.3实验部分

4.4结果与讨论

4.5小结

参考文献

5 CH4-CO2冷等离子体反应机理与动力学模型

5.1引言

5.2电子-分子(自由基)反应速度常数表达式

5.3宏观动力学方程的建立

5.4 CH4-CO2制合成气反应机理

5.5四极质谱检测结果

5.6积炭分析与形成机理

5.7小结

参考文献

6催化剂对CH4-CO2等离子体反应的影响

6.1引言

6.2催化剂的制备

6.3实验设备

6.4实验结果及讨论

6.5催化剂的XPS分析结果

6.6催化剂积炭分析

6.7小结

参考文献

7催化剂表面鞘层效应与阴极电子发射机理

7.1引言

7.2鞘层模型

7.3电晕放电的电极电子发射机理

7.4问题讨论

7.5小结

参考文献

8结论

符号表

附录1分子(自由基)的电离能与键的离解能

附录2主要甲烷等离子体基元反应的速度常数

致谢

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