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【6h】

乙烷部分氧化用铁基复合氧化物催化剂的制备、表征及反应性能研究

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目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

1.1乙烷部分氧化的意义及特点

1.2乙烷的活化与选择性

1.3分子氧的活化

1.4乙烷部分氧化制乙烯的研究进展

1.5乙烷部分氧化制C2氧化物的研究进展

1.6乙烷部分氧化用催化剂

1.6.1负载型催化剂

1.6.2复合氧化物催化剂

1.6.3杂多酸催化剂

1.6.4其它氧化物形式

1.7乙烷部分氧化新工艺技术

1.7.1氧化剂的电化学活化

1.7.2光催化氧化

1.7.3臭氧活化

1.7.4采用膜反应器

1.8本课题研究的目的、构思、内容与创新点

参考文献

第二章实验方法

2.1催化剂组份和制备方法的选择

2.1.1催化剂组份的选择

2.1.2催化剂制备方法的选择

2.2催化剂的制备

2.2.1原料和试剂

2.2.2共沉淀法制备催化剂

2.2.3溶胶-凝胶法制备催化剂

2.3催化剂制备过程分析

2.4催化剂物化性能表征

2.5催化剂化学吸附性能表征

2.6催化剂反应性能评价

参考文献

第三章催化剂制备过程分析与条件选择

3.1共沉淀法制备催化剂

3.2溶胶-凝胶法制备催化剂

3.2.1溶胶-凝胶法制备催化剂过程

3.2.2制备过程分析与条件选择

3.3溶胶-凝胶法的制备规律

3.3.1溶胶-凝胶的形成

3.3.2凝胶的干燥

3.3.3凝胶的煅烧

3.4小结

参考文献

第四章催化剂的物化性能表征

4.1催化剂的化学组成和比表面

4.1.1催化剂的组成

4.1.2催化剂的比表面

4.2催化剂的物相组成和晶粒度

4.2.1催化剂的物相组成

4.2.2催化剂的晶粒度

4.3催化剂的表面构造

4.3.1 Fe-V-O催化剂

4.3.2 Fe-Mo-O催化剂

4.3.3 Fe-P-O和Fe-Al-P-O

4.4晶格氧的活动性

4.4.1 Fe-V-O催化剂

4.4.2 Fe-Mo-O催化剂

4.4.3 Fe-P-O和Fe-Al-P-O

4.5分析与讨论

4.6小结

参考文献

第五章催化剂的吸附性能

5.1 Fe-V-O催化剂的化学吸附性能

5.1.1 C2H6的化学吸附

5.1.2 C2H4的化学吸附

5.2 Fe-Mo-O催化剂的化学吸附性能

5.2.1 C2H6的化学吸附

5.2.2乙烯的化学吸附

5.3 Fe-P-O和Fe-Al-P-O催化剂的化学吸附性能

5.3.1 C2H6的化学吸附

5.3.2 C2H4的化学吸附

5.4讨论

5.5小结

参考文献

第六章催化剂反应性能评价

6.1临氧条件下温度对反应性能的影响

6.1.1 Fe-V-O催化剂

6.1.2 Fe-Mo-O催化剂

6.1.3 Fe-P-O催化剂

6.1.4 Fe-Al-P-O催化剂

6.2临氧条件下反应条件对反应性能的影响

6.2.1空速对反应性能的影响

6.2.2烷氧比对反应性能的影响

6.3临氢条件下温度对反应性能的影响

6.3.1 Fe-V-O催化剂

6.3.2 Fe-P-O催化剂

6.3.3 Fe-Al-P-O催化剂

6.4临氢条件下空速和原粒组成对反应性能的影响

6.4.1空速对反应性能的影响

6.4.2不同烷氧比对反应性能的影响

6.4.3氢分压对反应性能的影响

6.4.4 H2O2为氧源的催化反应性能初探

6.5讨论

6.6小结

参考文献

第七章乙烷选择氧化反应规律及催化剂设计

7.1乙烷和氧的分子轨道及其活化方式

7.1.1乙烷的分子轨道及其C-H键的活化方式

7.1.2氧的分子轨道及其活化方式

7.2乙烷和氧在复合氧化物表面上的吸附与活化

7.2.1乙烷的吸附和吸附态

7.2.2氧的吸附和吸附态

7.3复合氧化物晶格氧部分氧化乙烷的反应机理

7.3.1临氧反应机理

7.3.2临氢反应机理

7.4控制产物选择性的基本要素

7.4.1以C2氧化物为目标产物的催化剂设计

7.4.2氢的引入对C2氧化物形成的促进作用

7.5小结

参考文献

总结

攻博期间发表论文

致谢

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摘要

乙烷选择氧化制乙烯或烃类氧化物是烷烃选择氧化研究的热点之一,也是难点之一.该论文系统地研究了复合氧化物(Fe-V-O、Fe-Mo-O、Fe-P-O和Fe-Al-P-O)催化剂的制备方法、表面结构、化学吸附特性及其乙烷部分氧化反应规律.分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了复合氧化物催化剂.用BET、TG-DTA、XRD、IR等技术对溶胶-凝胶形成过程和机理进行了分析,讨论了催化剂制备方法、干燥条件以及煅烧温度和气氛对催化剂结构及形态的影响,确定了最佳的制备条件.

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