TS-1分子筛催化草酸二甲酯与苯酚合成草酸二苯酯

摘要

碳酸二苯酯(DPC)是一种十分重要的化工中间体,是非光气法合成聚碳酸酯工程塑料的基本原料.该研究以草酸二甲酯(DMO)和苯酚为原料,通过酯交换反应合成用于制备DPC的甲基苯基草酸酯(MPO)和草酸二苯酯(DPO).系统的热力学分析表明,DMO和苯酚酯交换生成DPO的平衡常数很小,需要将反应副产物甲醇及时移出反应体系以促进反应进行.通过XRD、XPS、EDS和TEM表征分析认为,Sn改性TS-1分子筛的催化性能与TS-1表面上负载Sn的存在状态紧密相关,当Sn的负载量低于2﹪时,SnO<,2>以非晶态相高度分散在TS-1表面,负载量高于2﹪时,SnO<,2>在TS-1表面以微晶态存在,高度分散的SnO<,2>有利于促进反应生成更多的目的产物;同时Sn与TS-1中以Ti原子为中心Ti-O-SiO<,3>产生的弱的Lewis酸的协同催化作用,也有利于DMO与苯酚酯交换反应过程中目的产物MPO和DPO的生成.

目录

文摘

英文文摘

独创性声明及学位论文版权使用授权书

前言

第一章文献综述

1.1碳酸二苯酯合成工艺及催化剂研究进展

1.1.1光气法

1.1.2酯交换法

1.1.3氧化羰基化法

1.1.4其它方法

1.2 TS-1分子筛

1.2.1概述

1.2.2 TS-1分子筛

1.3文献分析及论文的提出

第二章过程热力学分析

2.1各物质的熔沸点

2.2各物质的基础热力学数据一热容、焓、熵和吉布斯能

2.2.1热容

2.2.2蒸发焓

2.2.3生成焓

2.2.4熵

2.3第一步反应热力学分析

2.3.1状态设计

2.3.2热力学分析

2.4第二步反应热力学分析

2.4.1状态设计

2.4.2热力学分析

2.5第三步反应热力学分析

2.5.1状态设计

2.5.2热力学分析

2.6小节

第三章实验部分

3.1反应原理

3.2实验装置

3.3化学试剂

3.4原料及产品的定性、定量分析方法

3.5催化剂的制备

3.6催化剂表征

3.7实验结果与分析

3.7.1物系的定性分析

3.7.2反应条件的确定

3.7.3空白试验

3.7.4催化剂筛选

3.7.5 TS-1分子筛催化合成草酸二苯酯

3.7.6副反应

3.8讨论

3.8.1 TS-1分子筛的局限性分析

3.8.2分子参数和构型模拟

3.8.3研究建议

3.9小节

第四章结论

参考文献

发表论文及申请专利

致谢