十氢萘超临界裂解脱氢的研究

摘要

在马赫数大于5的高超声速飞行中,燃料作为冷却剂,其所能提供的物理热沉已不能满足高超音速飞行的冷却要求.因此有人提出了吸热燃料的概念,即利用燃料发生的吸热反应来提高燃料的热沉,从而满足高超音速飞行的冷却要求.吸热燃料的研究主要包括:燃料的筛选、制备、吸热过程的研究、燃料性能的研究及改进和燃料在实际飞行器上的测试等.研究焦点主要集中于吸热过程.该文重点研究十氢萘和MCH在超临界下吸热反应.具体内容如下:利用NIST发布的SUPERSTRAPP软件包对燃料的物化性质进行了计算,发现超临界状态下燃料的物化性质发生重大变化,压缩因子Z及P-V-T性质都明显改变,使燃料在反应器中的停留时间大为延长,这对反应结果的影响是非常大的.进行了十氢萘和MCH的超临界裂解研究,通过分析十氢萘和MCH的超临界裂解产物的组成,对两种燃料的超临界裂解反应机理做了深入的探讨.给出了十氢萘和MCH两种燃料超临界裂解反应的宏观动力学方程.发现在超临界条件下热裂解反应的活化能增大.采用NIST的SUPERSTRAPP软件包计算得到了十氢萘和MCH不同裂解温度下的热沉值,当裂解温度为700℃时,十氢萘和MCH的热沉值分别达到2437.25kJ/kg和3119.29kJ/kg,所提供的冷却能力满足大于5马赫的高超音速飞行要求.考察了常压及超临界下十氢萘催化脱氢反应选择性及催化剂寿命,研究了压力、温度、空速对反应转化率的影响,并对反应后的催化剂进行了热失重分析.发现在超临界条件下十氢萘脱氢转化率升高,其中順式异构体较反式更容易脱氢,结焦对反应的影响减少,催化剂寿命延长.

目录

文摘

英文文摘

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前言

第一章文献综述

§1.1吸热燃料

§1.2超临界流体

§1.3吸热燃料的裂解反应

§1.3.1热裂解反应机理

§1.3.2超临界状态对热裂解反应的影响

§1.3.3吸热燃料的催化裂解

§1.4吸热燃料的脱氢反应

§1.4.1脱氢催化剂

§1.4.2超临界状态对催化脱氢反应的影响

§1.5研究思路

第二章吸热燃料超临界裂解机理的研究

§2.1实验部分

§2.1.1实验装置

§2.1.2实验试剂

§2.1.3实验步骤

§2.1.4分析方法

§2.2结果与讨论

§2.2.1燃料的超临界物化性质计算

§2.2.2两种十氢萘异构体的反应对比

§2.2.3燃料裂解反应的产物分布

§2.2.4燃料热裂解反应机理

§2.3小结

第三章吸热燃料裂解的动力学研究及热沉的计算

§3.1燃料超临界裂解动力学研究

§3.2燃料热沉值的计算

§3.3小结

第四章十氢萘的超临界催化脱氢研究

§4.1实验部分

§4.1.1实验装置及试剂

§4.1.2实验设计

§4.1.3实验步骤

§4.1.4分析方法

§4.2结果与讨论

§4.2.1超临界压力对十氢萘催化脱氢总转化率的影响

§4.2.2温度对十氢萘超临界催化脱氢产物分布的影响

§4.2.3停留时间对十氢萘超临界催化脱氢转化率的影响

§4.2.4十氢萘超临界脱氢催化剂失活的分析

§4.3小结

第五章结论

参考文献

发表论文情况

附录

附录一十氢萘和MCH超临界裂解产物气相色谱图

附录二十氢萘催化脱氢反应数据

致谢