差分吸收光谱技术在环境监测中的理论和应用研究

摘要

环境监测伴随着全球环境问题的日益突出和环境保护事业的兴起而逐步发展成为一项独立的、多学科相互渗透的综合性科学事业。保护环境实现可持续发展成为新世纪经济发展的主题。大气中痕量气体和污染源排气的监测技术及仪器开发是环境治理的重要前提。本文根据光谱法测量大气中痕量气体的原理和技术，论述了差分光学吸收光谱技术(DOAS)在环境空气质量自动监测系统(AQMS)和烟气污染源排放自动监测系统中(CEMS)的理论与应用。 本文主要完成的创造性工作有以下几个方面： 1.差分光学吸收光谱法的关键技术之一是“宽带吸收”和“窄带吸收”的分离，本文在DOAS光谱差分分离技术中，首次采用了Savitzky-Golay数字滤波技术，与多项式分离技术相比，Savitzky-Golay方法不仅提高了气体浓度反演的准确度，而且将运算时间缩短了约8％，对实时监测很有利。 2.提出了一种新的浓度反演算法-差分吸收面积拟合法。由DOAs理论的基本公式推导出：测量的差分吸收光谱和参考差分吸收截面光谱所包含的面积具有线性关系。直接用差分吸收面积拟合法代替最小二乘方法，从而避免了光谱不同分辨率，光谱漂移、拉伸或压缩等因素对测量结果造成的误差，同时具有计算量小，处理速度快等特点。 3.原理性研究影响烟气CEMS测量结果的两个主要问题-温度对吸收截面的影响和Lambert-Beer定律非线性偏离，设计了一套有效的测量气体吸收截面的实验系统，并在实验研究的基础上，提出了可应用到实际系统中的经验公式。 4.从光学、机械、电子学和软件等方面的设计入手，完成了AQMS和CEMS两套监测系统的设计并投入生产。最后对研制的系统进行了现场测量和长时间的对比实验，给出仪器准确性、重复性、线性度的评价。

目录

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第一章绪论

1.1环境监测的目的和意义

1.2大气和烟气主要气态污染物和危害

1.2.1大气中的主要污染痕量气体

1.2.2烟道中的主要污染气体

1.3环境空气质量监测技术发展动态

1.3.1传统化学测量技术

1.3.2现代光谱测量技术

1.4烟气污染源在线自动监测技术的现状和发展趋势

1.4.1电化学方法

1.4.2抽取式在线监测化学方法

1.4.3插入式DOAS在线连续监测系统

1.5国内外DOAS技术的现状和发展趋势

1.5.1国外DOAS技术溯源

1.5.2我国的研发现状和发展趋势

1.6本课题研究的意义和目的

1.7本论文的主要内容和创新点

第二章差分吸收光谱技术的原理

2.1引言

2.2 DOAS技术原理

2.2.1基本思想

2.2.2 DOAS修正后的Lambert-Beer定律

2.2.3差分光学吸收光谱技术

2.3 DOAS可利用的波长区间以及可探测的物质

2.4 DOAS数学模型描述

2.4.1 DOAS测量过程

2.4.2 DOAS反演算法研究

2.5本章小结

第三章DOAS理论应用中关键问题的研究

3.1仪器分辨率对精度的影响

3.2光谱仪波长标定

3.2.1标定方法

3.2.2系统标定

3.3 Lambert-Beer定律的非线性偏离问题研究

3.4温度对差分吸收截面的影响

3.4.1分子吸收光谱概述

3.4.2温度问题研究现状

3.4.3本课题温度问题的研究

3.5差分光谱中的数字滤波技术的研究

3.6改进的浓度反演方法

3.6.1最小二乘拟合法

3.6.2差分吸收面积拟合法

3.7本章小结

第四章大气环境质量自动监测系统的研究

4.1测量系统的工作原理和整体介绍

4.2系统光学设计部分

4.2.1光源选择

4.2.2望远镜部分的光学结构设计

4.3旋转光栅式光谱仪

4.3.1光栅光谱仪原理和光学设计

4.3.2 PDA-S3923探测器的驱动和数据采集模块

4.4系统的电学部分和电气控制

4.5系统的控制软件设计

4.6仪器整体评价

4.7本章小结

第五章烟气排放连续监测系统的研究

5.1引言

5.2 CEMS系统的整体介绍

5.3系统的光学和机械设计

5.3.1发射和接收单元

5.3.2空气净化和吹扫单元

5.4系统的电子部分设计

5.5系统的控制软件设计

5.6本章小结

第六章系统的评价及实测实验的研究

6.1引言

6.2校正方法的选择

6.3 DOAS监测系统的实验

6.3.1实验目的

6.3.2实验装置

6.3.3测试前的准备

6.3.4量程测试

6.3.5噪声测试

6.3.6最低检测限

6.3.7零点漂移、满量程漂移、精确度

6.4空气DOAS监测系统的长期对比实验

6.4.1实验目的

6.4.2实验仪器设备和实验过程介绍

6.4.3原始数据的处理

6.4.4主要采用的统计学方法

6.4.5实验结果和讨论

6.5本章小结

第七章全文总经与展望

7.1主要研究内容和结论

7.2本课题完成的创造性工作

7.3进一步的研究方向

参考文献

发表论文和科研情况说明

致 谢