气体分离碳膜的制备及性能研究

摘要

碳膜分离技术作为分离过程的一种重要方法，在气体分离上的研究取得了突破性进展。分子筛碳膜的气体分离能力远大于聚合物膜，在耐高温、耐有机溶剂及蒸汽、耐酸碱等性能上均优于聚合物膜，因此与之相关的研究具有广阔的应用前景。 本文以聚酰亚胺为原料，在600℃下利用高温裂解方法制备碳膜。通过对一系列小分子气体(如：H2，CH4，CO2，N2)的渗透率测试，并计算碳膜对各气体的理想分离系数。同时考察了碳膜制备过程中的各种影响因素。例如，碳化升温速率、高分子膜制备方法对碳膜分离性能的影响等。 本文所用的碳膜制备方法主要为以下两种： 第一，以铝溶胶修饰过的多孔陶瓷管为支撑体，以聚酰亚胺的吡咯烷酮溶胶为前驱体，通过直接碳化的方法制备碳膜。经研究发现，该制备方法制得的碳膜在分离过程中，气体的传质主要以努森扩散机理进行。 第二，通过高温碳化高聚物和镍催化CH4裂解相结合的方法，制备气体分离碳膜。通过碳膜的性能测试结果表明，H2/N2与H2/CH4的理想分离系数分别为24和48，大于努森扩散下的理论分离系数，因此说明该制备方法制得的碳膜在分离过程中是按分子筛分的机理进行气体分离。与此同时，通过加镍催化裂解的碳膜制备法只需经过一次碳化就可以获得分离性能良好的碳膜，因此可以缩短制膜时间，既而大幅降低制膜成本。 此外，本文对实验所用的前驱体和制得的碳膜进行了一系列表征。其中包括：傅立叶变换红外光谱(FT-IR)，原子力显微镜(AFM)，X-射线衍射(XRD)，透射电镜(TEM)。

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第一章文献综述

1.1气体分离方法的种类与特征

1.1.1深冷分离法

1.1.2变压吸附法

1.1.3膜分离法

1.2碳膜简介

1.2.1碳膜的特性

1.2.2分离性能与制备条件相关

1.2.3碳膜吸附性能

1.3碳膜的制备方法

1.3.1前驱体选择

1.3.2高分子膜成型方法

1.3.3预处理

1.3.4碳化条件

1.3.5碳膜的后处理

1.3.6膜组件

1.4碳膜的气体分离机理

1.5碳膜的分类及结构

1.5.1平板膜(支撑／无支撑)

1.5.2管状碳膜

1.6碳膜的应用

1.6.1气体分离

1.6.2液体分离

1.6.3膜反应器

1.7未来碳膜的开发和前景

1.8本实验的选题背景，主要内容

第二章实验部分

2.1实验材料

2.1.1药品

2.1.2支撑体

2.1.3仪器

2.2碳膜的制备

2.2.1支撑体的修饰

2.2.2高分子膜的制备

2.2.3碳膜制备

2.2.4修饰陶瓷管、碳膜气体渗透率测定

2.2.5膜的表征

第三章结果与讨论

3.1不同高分子膜制备方法的比较

3.2不同升温速率影响

3.3不同碳化制膜方法对渗透率影响

3.3.1高聚物直接碳化制备碳膜

3.3.2高聚物碳化和Ni催化CH4裂解相结合制备碳膜

3.3.3前驱体红外光谱分析

3.3.4碳膜的原子力显微镜(AFM)分析

3.3.5碳膜的透射电境(TEM)及X衍射能谱分析

3.3.6碳膜的x射线衍射分析

3.4碳膜渗透性能分析

3.4.1碳膜厚度

3.4.2渗透率与气体动力学直径的关系

3.4.3渗透率与温度的关系

3.4.4高温下渗透率行为

3.4.5碳膜的老化

3.5气体在碳膜中传质的扩散理论

3.5.1气体扩散理论

3.5.2实验结果与气体扩散理论比较

第四章全文总结

参考文献

发表论文及科研情况

致谢