化学气相热解法高产率合成单壁碳纳米管

摘要

高产率合成高纯单壁碳纳米管是实现碳纳米管的重要性能和应用的关键，是目前新材料领域的国际热点前沿研究。本实验采用催化化学气相热解法(CVD)，用浸渍法和化学共沉淀法制备了氧化镁为载体的单相金属(铁、钴、镍)和双金属催化剂(铁-钼，铁-钴)，以乙烯为碳源，通过控制合成条件，高产量制备出纯度较高、结晶性良好的单壁碳纳米管。实验在水平电阻炉内石英管中进行，氩气为载气，反应温度750～950℃，生长时间5～30min。产物用扫描电子显微镜、高倍透射电子显微镜、拉曼散射光谱仪和热重分析仪进行测试。合成研究表明反应温度在750～950℃均能形成单壁碳管，高温有利于单壁碳管的生长；共沉淀Fe/MgO催化剂分散均匀、粒径小，优于浸渍法Fe/MgO催化剂，更利于单壁碳管的生长；采用共沉淀Fe/MgO催化剂，在乙烯流量75 ml/min、合成温度850℃、反应10min的条件下，制备出的单壁碳纳米管产率达4129wt％(单壁碳管与催化剂金属的质量比)，为相关合成体系文献报道值的7.5倍。TEM分析单壁碳管含量为～69％，拉曼分析所得IG/ID=10，表明碳管结晶性良好。在单相金属催化剂中加入Co，组成为Fe:Co:MgO=1:0.5:100时得到的碳管纯净均匀；但Co含量过高则会导致碳管产量下降。基于实验研究分析讨论了单壁碳管的生长过程。

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第一章文献综述

1.1碳纳米管与其应用前景

1.1.1碳纳米管的发现与结构

1.1.2碳纳米管的特殊性能与应用前景

1.2单壁碳纳米管表征与分析方法

1.2.1 SEM微观形貌分析和TEM结构分析

1.2.2拉曼光谱分析(Raman spectroscopy)

1.2.3热失重分析与产量计算(Thermogravimetric Analysis，TGA)

1.3国内外单壁碳纳米管合成研究进展

1.3.1碳纳米管合成方法与进展

1.3.2 CVD法合成碳纳米管的机理研究

1.3.3 CVD法合成单壁碳纳米管的研究进展

1.4单壁碳纳米管合成体系的选择

1.4.1 CVD法所用碳源的选择

1.4.2催化剂体系的选择

1.5问题的提出与研究方向

第二章实验条件与方案

2.1实验条件

2.1.1碳管合成设备

2.1.2实验所用仪器与药品的规格

2.2实验与测试方案

2.2.1催化剂制备实验方案

2.2.2碳管合成的实验方案

2.2.3催化剂与碳管样品测试方案

第三章用浸渍法制备Fe/MgO催化剂合成单壁碳纳米管

3.1浸渍法制备Fe/MgO催化剂和表征

3.2不同温度下合成单壁碳管

3.3合成单壁碳管的超强拉曼光谱

第四章用共沉淀法制备Fe/MgO催化剂合成单壁纳米碳管

4.1共沉淀法制备Fe/MgO催化剂与表征

4.2不同合成温度下合成单壁纳米碳管

4.3不同合成温度下SWNTs生长特性

4.4不同反应时间下合成单壁碳纳米管

4.5改变乙烯流量合成SWNTs

4.6不同金属催化剂合成SWNTs

4.6.1铁、钴、镍单金属催化剂合成单壁碳纳米管

4.6.2双金属催化剂合成SWNTs

4.7煅烧预处理催化剂合成单壁碳管

4.8共沉淀法催化剂中MgO柱状晶的形成

4.9共沉淀催化剂碳管合成总结

第五章采用易溶催化剂载体和浮动催化剂合成单壁碳纳米管

5.1以NaCl为催化剂载体合成碳纳米管

5.2以浮动催化剂前驱体/载体前驱体合成碳纳米管

第六章结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致 谢