二甲醚氧化羰基化合成碳酸二甲酯的绿色工艺研究

摘要

本文设计了一套适用于高温、高压条件的连续气相反应装置，首次采用一氧化碳、氧气和二甲醚为原料气相直接合成碳酸二甲酯。实验过程中可以通过气相色谱对反应产物进行在线定性定量分析。 实验采用了溶胶-凝胶法制备了CeO2/ZrO2，用水浸渍法制备了CuO/Ce0.8Zr0.202、NiO/Ce0.8Zr0.202、PdO/Ce0.8Zr0.202、CuO-PdO/Ce0.8Zr0.202催化剂，并对催化剂进行了XRD、XPS、TEM、H2-TPR和CO-TPR表征。实验在不锈钢管式反应器中进行，通过大量试验分别考察了反应温度、压力、活化时间、反应原料配比以及催化剂用量等因素对反应产率的影响，找到了此合成反应最适宜的反应条件为压力1.5MPa，，温度140℃，催化剂用量为2.5g，反应原料体积配比为CO:02：DME=2:1:2以及活化时间为20h。本文还对探讨了二甲醚羰基化合成反应的反应机理。

目录

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声明

第一章 文献综述

1.1二十一世纪绿色化工原料--碳酸二甲酯(DMC)

1.1.1碳酸二甲酯的性质

1.1.2碳酸二甲酯的合成方法

1.1.3碳酸二甲酯的应用

1.1.4碳酸二甲酯的生产与消费

1.2二甲醚

1.2.1二甲醚的性质

1.2.2二甲醚的用途

1.3课题的研究思路及设计

1.3.1工艺路线选择

1.3.2所选择工艺路线的创新之处

1.3.3本论文研究内容

第二章 实验部分

2.1实验装置图

2.2仪器及药品

2.2.1实验仪器

2.2.2试剂与药品

2.3实验过程

2.3.1热电偶热电势的标定

2.3.2色谱分析方法的建立

2.3.3气相色谱分析

2.4催化剂的制备

2.4.1催化剂的制备方法

2.4.2本实验催化剂的制备及负载

2.4.3碳酸二甲酯的合成

第三章 实验结果与讨论

3.1催化剂的结构表征

3.1.1表征仪器和条件

3.1.2 Ce0.8Zr0.2O2固溶体的结构表征

3.1.3 PdO／Ce0.8Zr0.2O2催化剂的结构表征

3.1.4 CuO／Ce0.8Zr0.2O2催化剂的结构表征

3.1.5NiO／Ce0.8Zr0.2O2催化剂的结构表征

3.1.6 PdO-CuO／Ce0.8Zr0.2O2催化剂的结构表征

3.2实验分析

3.2.1实验条件的控制

3.2.2催化剂的影响

3.2.3反应条件的探索

第四章 反应机理的探讨

4.1 CH3OCH3分子的化学键与分子轨道

4.2合成DMC的表面催化机理探讨

第五章 结论

参考文献

在学期间发表论文

致谢