粗粒化分子动力学-力场开发与应用

摘要

粗粒化分子动力学(CGMD)方法以其特殊的多尺度穿越性，近年来在介观尺度的模拟研究领域受到了越来越多的重视。在本文中，我们采用粗粒化分子动力学方法对两亲性磷脂DPPC分子在水中的自组装过程进行了研究，在此之后又研究了温度敏感性高分子PNIPAM粗粒化力场的提取方法。
　　 在对两亲性磷脂分子自组装过程的模拟研究中，以水中孤立的磷脂小球为初始态，研究了不同磷脂分子数目下的分子自组装行为。模拟发现，随着磷脂分子数目的增加(从100到576)，依次形成三种平衡态结构(球形胶束、盘状胶束和囊泡)。当磷脂分子数达到216时，形态发生分裂，具有相同磷脂分子数的小球在相同条件下形成两种不同的平衡态结构(盘状胶束和囊泡)，连接两种结构的中间态为杯形胶束结构，两种平衡态出现比例随着磷脂分子数目的增加呈规律性变化。在磷脂球演化前期，分子初始排列模式决定了磷脂分子的两种自组装行为。通过分析胶束能量变化和结构特点，提出了基于Helfrich膜弹性理论的杂化模型，并成功解释了模拟结果。通过对模型参数的拟合求解，获得相关结构的性质参数，并提出一种利用喷雾法制备磷脂小囊泡的实验方案。
　　 在对PNIPAM粗粒化力场的开发研究中，利用IBI(Iterative BoltzmannInversion)方法提取真空中的PNIPAM单链体系粗粒化力场参数。迭代优化过程中，采取在一次迭代运算中对键长、键角、二面角和非成键四种相互作用同时进行修正的优化策略。通过对所得的粗粒化力场进行可靠性检验和跨温度测试，表明IBI方法是一种提取粗粒化分子力场的有效方法，可以重现全原子模型的分布函数和高分子体系的静态结构特征。但是将该力场在不同的温度下进行计算时，却无法得到相同温度下的重现精度，表明IBI方法确定的粗粒化分子力场在温度穿越性方面存在缺陷。

目录

文摘

英文文摘

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第一章　绪论

1.1引言

1.2分子动力学模拟方法

1.2.1计算机分子模拟技术概述

1.2.2分子动力学简介

1.2.3分子动力学的基本原理和算法

1.2.4分子动力学的新发展

1.3粗粒化分子动力学的简介和研究进展

1.4本课题的研究内容和意义

第二章　磷脂分子小球在水中的演化机理和控制方法-粗粒化分子动力学研究

2.1研究背景

2.1.1计算机模拟两亲性分子自组装行为

2.1.2膜弹性理论简介

2.2研究体系的构建方法和相关的模拟参数的设定

2.2.1研究体系设计的基本思想

2.2.2粗粒化分子动力学模拟的力场的选取

2.2.3小球体系的初始态的搭建及模拟条件参数的设置

2.3模拟的结果分析与讨论

2.3.1平衡态结构形貌分析

2.3.2平衡态能量分析

2.3.3磷脂小球演化规律数学模型的建立和求解

2.3.4模拟结果与理论模型的讨论

2.4本章小结

第三章 PNIPAM高分子单链体系粗粒化力场的建立方法的研究

3.1粗粒化力场建立的基本思想和策略

3.2 PNIPAM单链真空体系下的粗粒化力场的建立步骤

3.2.1 PNIPAM单链体系的全原子力场模拟

3.2.2 PNIPAM单链粗粒化力场的计算(IBI方法)

3.3粗粒化力场的检验和问题的讨论

3.3.1粗粒化力场的检验

3.3.2温度重现性问题及IBI方法的评价

3.4本章小结

第四章 结论与展望

4.1结论

4.2展望

参考文献

发表论文和科研情况说明

致谢