中孔材料填充聚二甲基硅氧烷膜用于渗透蒸发汽油脱硫

摘要

渗透蒸发作为新型的液体混合物分离技术，在有机混合物分离方面具有突出的技术优势和良好的应用前景，具有能耗低、环境友好等优点。渗透蒸发过程的优劣主要取决于渗透蒸发膜的性能，因而选择分离性能良好的膜材料是渗透蒸发研究的核心内容之一。
　　 本文选择正辛烷/噻吩组成的模拟汽油作为有机混合物的代表物系，选用聚二甲基硅氧烷(PDMS)为有机膜材料，分别制备了MCM-41分子筛、TiO2纳米管(TNT)两种中孔材料填充聚二甲基硅氧烷(PDMS)膜为活性层，聚砜(PS)超滤膜为支撑层的复合膜，分离性能相对于未填充的PDMS/PS复合膜有了明显改善。同时优化了制膜配方和渗透蒸发分离工艺。采用比表面积(BET)及孔径分布测试、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、热重分析(TGA)等多种方法对无机材料和膜的结构形态和物理化学性质进行了表征。采用正电子湮没寿命谱仪(PALS)测试了均质膜干态条件下自由体积分数和自由体积孔穴半径。
　　 制备了MCM-41填充的PDMS/PS复合膜分离正辛皖/噻吩混合物，考察了不同MCM-41填充量、操作温度、雷诺数对膜的渗透蒸发性能的影响，同时考察了不同MCM-41填充量对膜吸附溶胀性能的影响。结果发现，MCM-41填充量为5 wt％的PDMS杂化膜对噻吩含量为1300 ppm的原料液，在303 K，流速为40 L/h时，综合分离性能达到最佳，此时通量为9.43 kg/(m2h)，富集因子为3.95。
　　 制备了TNT填充的PDMS/PS复合膜分离正辛烷/噻吩混合物，考察了不同TNT填充量、操作温度、雷诺数对膜的渗透蒸发性能的影响，同时考察了不同TNT填充量对膜吸附溶胀性能的影响。结果发现，TNT填充量为5 wt％的PDMS杂化膜对噻吩含量为1300 ppm的原料液，在303 K，流速为40 L/h时，综合分离性能达到最佳，此时通量为8.49 kg/(m2h)，富集因子为4.57。

目录

文摘

英文文摘

声明

前言

第一章 文献综述

1.1研究背景

1.1.1渗透蒸发过程简介

1.1.2渗透蒸发传质机理

1.2有机—无机杂化膜发展现状

1.2.1有机—无机杂化膜分类

1.2.2有机—无机杂化膜应用

1.2.3有机—无机杂化膜界面形态理论

1.3渗透蒸发用于FCC汽油脱硫概述

1.3.1 FCC汽油脱硫技术背景

1.3.2 FCC汽油渗透蒸发脱硫研究进展

1.4中孔材料概述

1.4.1中孔材料分类

1.4.2中孔材料的应用

1.5论文研究思路及主要研究内容

第二章 渗透蒸发和吸附溶胀实验

2.1渗透蒸发实验

2.1.1试剂与仪器

2.1.2渗透蒸发实验装置

2.1.3实验流程

2.1.4渗透蒸发性能评价指标

2.1.5气相色谱操作条件设定

2.1.6扩散系数计算

2.2溶胀吸附实验

2.2.1溶胀实验流程

2.2.2脱附实验流程

2.3表征手段

2.3.1比表面积(BET)及孔径分布测试

2.3.2红外光谱(FT-IR)

2.3.3扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)

2.3.4热重分析(TGA)

2.3.5正电子淹没寿命分析(PALS)

第三章 MCM-41填充PDMS／PS复合膜渗透蒸发汽油脱硫

3.1膜材料的选择与制备

3.1.1高分子材料的选择

3.1.2无机填充剂的选择

3.1.3膜的制备

3.2膜的表征

3.2.1 BET和孔径分布分析

3.2.2 FT-IR分析

3.2.3 SEM分析

3.2.4 TGA分析

3.2.5 PALS分析

3.3膜的溶胀和吸附性能

3.3.1 MCM-41填充量对膜溶胀度的影响

3.3.2 MCM-41填充量对膜溶解选择性和扩散选择性的影响

3.4组分的扩散系数

3.5渗透蒸发性能

3.5.1 MCM-41填充量对渗透蒸发性能的影响

3.5.2操作温度对渗透蒸发性能的影响

3.5.3 Re对渗透蒸发性能的影响

3.6小结

第四章 TNT填充PDMS/PS复合膜渗透蒸发汽油脱硫

4.1无机填充材料的选择及膜的制备

4.1.1TiO2纳米管材料

4.1.2膜的制备

4.2表征结果

4.2.1 TEM分析

4.2.2 BET和孔径分布分析

4.2.3 FT-IR分析

4.2.4 TGA分析

4.2.5 SEM分析

4.2.6 PALS分析

4.3膜的溶胀和吸附性能

4.3.1 TNT填充量对膜溶胀度的影响

4.3.2 TNT填充量对膜溶解选择性和扩散选择性的影响

4.4组分的扩散系数

4.5渗透蒸发性能

4.5.1 TNT填充量对渗透蒸发性能的影响

4.5.2操作温度对渗透蒸发性能的影响

4.5.3 Re对渗透蒸发性能的影响

4.6小结

第五章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致 谢