铅的激光烧蚀坑模拟及单脉冲激光诱导击穿光谱检测

摘要

随着激光技术的不断发展,特别是脉冲激光的出现,单脉冲激光诱导击穿光谱技术(Single-Shot Laser-Induced Breakdown Spectroscopy)已经成为物质检测领域的一个引人注目的分支。本文从分子动力学模拟以及对元素的定性定量实验两个方面入手,对单脉冲LIBS技术进行了研究,主要内容包括:
　　 在理论方面,本论文建立了崭新的激光烧蚀模拟模型。利用非稳态热传导方法和EAM势相结合的算法,编写了激光烧蚀铅样品的二维分子动力学模拟程序,对激光表面烧蚀坑随时间的变化进行了模拟。在模拟中,本文的模型先利用非稳态热传导方程,得出加载激光后粒子的初速度情况；再利用EAM势及其推导出的作用力,得出在具有初速度和金属键逐渐被破坏的情况下,粒子之间的相互作用及运动情况。通过对烧蚀坑及其喷射粒子进行的研究,统计了烧蚀坑外粒子的速度分布情况,计算了对铅的405.8nm特征发射光谱有贡献的那一部分粒子占喷出总粒子数的百分比,找出了这个百分比随时间的变化情况,并进行了讨论。
　　 在实验方面,本文主要使用脉冲宽度为10ns的Nd:YAG调Q激光器,利用单脉冲LIBS技术,对铅进行了定性和定量检测。本文讨论了单脉冲LIBS技术在元素检测上的意义及优缺点,并对单脉冲信号的可重复性和数据处理方法进行了分析。此外,本文还深入研究了铅的各类发射光谱,并对选择405.8nm的发射光谱线作为检验铅元素存在依据的因为进行了解释。在定性分析中,本文利用单脉冲LIBS技术,得出了纯铅、含铅玻璃、焊丝、Pb Sn合金中的激光诱导发射光谱,并验证了使用405.8nm光谱线作为检验依据的正确性。在定量分析中,本文讨论了脉冲能量分别为107mJ、139.2mJ、171.5mJ,波长分别为1064nm、532nm、1064／532nm的激光作用下,纯铅样品发射光谱的定量变化情况；比较了相同波长、不同能量的单脉冲激光对铅定量分析的影响,不同波长、相同能量的单脉冲激光对铅定量分析的影响,以及不同能量,相同波长的双光束脉冲激光对铅定量分析的影响。本工作在铅检测方面有潜在的应用价值。

目录

文摘

英文文摘

第一章 绪论

1.1 LIBS技术概述

1.2 LIBS技术在不同材料检测上的特点

1.2.1 LIBS技术在固体及熔融物质检测上的特点

1.2.2 LIBS在液体检测上的特点

1.2.3 LIBS在气体检测上的特点

1.3 LIBS技术历史回顾

1.4 单脉冲LIBS在不同应用领域的研究进展

1.4.1 单脉冲LIBS技术在文物鉴定方面的应用

1.4.2 单脉冲LIBS技术在爆炸物检测和军事方面的应用

1.4.3 单脉冲LIBS技术在金属和金属合金方面的应用

1.4.4 单脉冲LIBS技术在材料科学方面的应用

1.4.5 单脉冲LIBS技术在生物医学方面的应用

1.4.6 单脉冲LIBS技术在环境方面的应用

1.4.7 单脉冲LIBS技术在燃烧和触媒转化器方面的应用

1.4.8 单脉冲LIBS技术在法医学方面的应用

1.5 本课题小组的前期研究和本课题的主要研究内容

第二章 LIBS技术基本介绍

2.1 LIBS中的激光器

2.1.1 激光脉冲的能量特性

2.1.2 激光的方向性

2.1.3 激光的相干性

2.1.4 激光的单色性

2.1.5 激光器的种类

2.2 激光沉积

2.2.1 激光沉积过程介绍

2.2.2 纳秒脉冲激光下等离子体形成过程

2.2.3 等离子体膨胀过程

2.3 激光诱导等离子体光谱

2.3.1 LIBS中的连续谱

2.3.2 LIBS中的线状谱

2.3.3 发射光谱的时间和空间解

2.4 LIBS中的探测器简介

2.4.1 CCD探测器

2.4.2 ICCD探测器

2.5 LIBS中的定性检测技术

2.5.1 元素种类的识别

2.5.2 物质种类的识别

2.5.3 单脉冲LIBS技术在定性检测上的应用

2.6 LIBS中的定量检测技术

2.6.1 取样过程中几何光路结构对LIBS定量分析的影响

2.6.2 取样过程中影响LIBS定量分析结果的其他因素

2.7 本章小结

第三章 LIBS下激光烧蚀坑形貌的分子动力学模拟算法

3.1 激光烧蚀坑形貌模拟的研究意义

3.2 烧蚀坑形貌模拟的算法概述

3.3 激光烧蚀的热传导过程

3.3.1 非稳态热传导过程[103]

3.3.2 热传导边界条件

3.3.3 热传导的二维数值模拟[105]

3.4 对金属晶体体系的描述--嵌入原子势(EAM)

3.4.1 分子动力学模拟--EAM势的提出

3.4.2 嵌入原子势(EAM)简介

3.4.3 EAM的基础表达式及其物理意义

3.4.4 EAM方程具体表达式

3.4.5 由EAM推导出的粒子间作用力表达式

3.5 周期性边界条件

3.6 本章小结

第四章 金属铅激光烧蚀坑的数值模拟结果与讨论

4.1 金属铅晶体模型概述

4.2 激光的热效应对粒子初始速度的影响

4.3 金属铅粒子运动的描述--EAM势

4.4 激光烧蚀坑的数值模拟结果及讨论

4.4.1 激光烧蚀坑的数值模拟的研究意义

4.4.2 激光烧蚀坑的数值模拟结果

4.5 LIBS数值模拟中等离子的形成与发射光谱的关系

4.6 本章小结

第五章 单脉冲LIBS技术在铅检测方面的应用

5.1 铅检测的研究意义

5.2 本组单脉冲LIBS实验装备介绍

5.2.1 激光器的选择--Q-S Nd:YAG激光器

5.2.2 光栅光谱仪

5.3 样品的选择及注意事项

5.4 单脉冲LIBS在定性铅检测方面的应用

5.4.1 铅元素的基本性质及其发射光谱的特点

5.4.2 单脉冲LIBS对于铅元素定性检测可行性分析

5.4.3 单脉冲LIBS实验中的定标谱线

5.4.4 单脉冲LIBS在铅元素定性检测上的应用

5.5 单脉冲LIBS在定量铅检测方面的应用

5.5.1 相同波长、不同能量的单脉冲激光对铅定量分析的影响

5.5.2 不同波长、相同能量的单脉冲激光对铅定量分析的影响

5.5.3 不同能量、相同波长的双光束脉冲激光对铅定量分析的影响

5.6 本章小结

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢