Ti基体上碳纳米管合成与修饰及其储氢性能研究

摘要

碳纳米管(CNTs)是由单层或多层碳石墨片层卷曲而成的无缝中空管,具有丰富的一维纳米级孔隙结构。并且CNTs因径向尺度很小,而具有较大的比表面积。对CNTs特殊的微观结构加以利用,将其与金属或金属氧化物复合,利用其各自的物化性质,提高储氢性能,是开发高性能储氢材料的重要课题。
　　 本论文通过沉积-沉淀法制备催化剂,采用化学气相沉积法在Ti粉基体上合成了CNTs／Ti复合粉末,研究了催化剂种类、催化剂Ni含量和CNTs合成反应温度对CNTs生长的影响。试验结果表明,选用Ni作催化剂,在550℃合成反应条件下,可以在Ti粉基体上合成大量的CNTs。在此条件下,选用不同Ni催化剂含量,对制备的CNTs／Ti复合粉末进行了储氢性能测试。电化学储氢测试结果表明,当催化剂含量占基体质量3wt％时,制备的CNTs／Ti复合粉末的储氢容量最高。气体储氢测试结果显示,在室温(25℃)与低温(-196℃)环境下,储氢机理主要是CNTs对氢的物理吸附作用:在高温(300℃)条件下,CNTs／Ti对H2产生了化学吸附与物理吸附作用,储氢量高于室温和低温环境下单一物理吸附的效果。
　　 本论文还研究了纯Ti粉与CNTs混合球磨处理后的储氢性能。结果表明,球磨处理使CNTs长度截短,增加了CNTs的结构缺陷,提高了CNTs的电化学储氢能力。球磨后的CNTs／Ti复合粉末在25℃与-196℃环境下,CNTs以物理吸附的方式储氢,而在300℃环境下Ti对H2产生化学吸附,此时CTNs／Ti发生了物理吸附与化学吸附的复合储氢,储氢量高于室温和低温环境下单一物理吸附的效果。
　　 本实验同时研究了表面改性对碳纳米管储氢性能的影响。采用溶胶凝胶法在CNTs表面负载了纳米TiO2颗粒,研究了其电化学储氢性能。结果表明,通过在CNTs表面负载纳米TiO2颗粒,并且控制CNTs与 TiO2的质量比在一定范围内,可以较大程度地提高CNTs的电化学储氢容量。本研究认为,纳米 TiO2颗粒具有的光催化特性和强氧化还原能力是提高CNTs电化学储氢性能的主要原因。