Co部分取代LaMnO3催化剂体系的NO氧化和水热稳定性研究

摘要

近年来柴油车凭借其良好的高效节能性赢得了人们的青睐，柴油车尾气后处理技术得到了快速地发展，柴油车排放尾气标准的严格化，及稀燃柴油车排放的尾气富含大量的氧，导致传统的汽油车三效催化剂不能有效地控制和转化其中的氮氧化物NOx，因此研究新型催化剂来降低氮氧化物NOx的排放具有重要的意义。
　　本论文用溶胶凝胶法制备了钴离子部分取代锰酸镧（LaMn1-yCoyO3）钙钛矿氧化物型催化剂，并对新鲜样品进行水热老化处理。利用XRD和BET表征方法分别研究水热老化前后的催化剂晶体结构和比表面积差异性。并研究表明催化剂具有较好的结构稳定性和抗水热老化性。并考察了催化剂表面上NOx吸附物种，B位过渡金属离子氧化还原性及稀燃状态下NO氧化活性；综合考察钴离子部分取代对催化剂物理化学性能及氧化性的影响。
　　通过H2-TPR实验，发现钴离子和锰离子之间存在相互作用，并且Mn4+的浓度与钴离子掺杂量是非线性相关，Mn4+的还原性和非化学计量氧影响NO氧化性能。通过CO-O2交替动态脉冲实验，研究了钴离子部分取代对锰酸镧催化剂氧化还原性和活性氧物种与催化剂氧化性之间的关联。研究结果表明，优良的过渡金属还原性和活性氧物种有利于稀燃状态下氮氧化物的催化氧化性能。
　　通过NOx-DRIFTS实验，研究了在NO和O2同时存在条件下催化剂表面氮氧化物吸附的性能。实验结果表明催化剂比较容易在样品表面吸附氮氧化物，形成多种硝酸盐及硝基物等。研究发现在样品表面存在单齿硝酸盐，类似离子态的自由形式的硝酸盐及硝基物等表面吸附物种。在这些表面吸附物种中，单齿硝酸盐在300oC以上开始分解，并脱附NO2至气相中。活性评价结果显示NO氧化活性与钴掺杂量是非线性关系，LaMn0.9Co0.1O3表现最高的氧化活性。水热处理后，所有样品的活性被部分地降低。

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前言

第一章 文献综述

1.1背景

1.2 柴油车排放尾气净化技术

1.3稀土钙钛矿氧化物型催化剂的结构与制备

1.4稀土钙钛矿改性的研究

1.5本课题的研究目的和选题意义

第二章 实验部分

2.1样品的制备

2.2 样品的水热老化处理

2.3 活性氧性能测试实验

2.4 NO氧化性能测试实验

2.5催化剂的表征

第三章 新鲜样品NO氧化性能研究

3.1催化剂基本物性研究

3.2活性氧测试结果

3.3 NO氧化催化特性测试结果

3.4小结

第四章 催化剂水热老化热稳定性研究

4.1水热老化对催化剂基本物性的影响

4.2水热老化对钙钛矿样品NO氧化性能影响

4.3小结

第五章 结论

第六章 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢