电沉积制备多孔铅电极及其对CO2的电还原性能研究

摘要

近年来，具有纳米尺寸三维立体结构的多孔金属材料受到了广泛的关注。利用阴极析出的氢气泡作为模板电沉积三维多孔电极不仅成本低廉，易于操作，而且省去了除去模板剂的步骤。这种具有特殊的孔结构的金属非常适合应用于快速的电化学反应中。本文对多孔铅电极制备及其对CO2的电还原性能进行了研究。
　　采用氢气泡模板法，在Cu基板上电沉积制备了多孔铅薄膜，并对其进行了SEM、EDS、TEM、XRD等表征，结果表明多孔铅薄膜具有相互贯通的三维多孔结构，孔径由基底向外逐渐增大，该孔壁由树枝状晶枝沿各个方向堆积而成。考察了不同电解液的组成，沉积电流密度及沉积时间等条件对多孔铅形貌结构的影响，确定了适宜的制备条件：当电沉积电解液的组成为0.01mol·L-1柠檬酸钠，0.6mol·L-1高氯酸，0.01mol·L-1高氯酸铅，沉积时间为20s，沉积电流密度为-6A·cm-2时，得到的多孔铅形貌规整。
　　以制备的多孔铅电极为阴极，对CO2的电还原制甲酸的过程进行了研究，通过考察电解液组成、反应温度、反应时间和还原电位等因素的影响，确定了适宜的反应条件：在5℃下，0.5mol·L-1KHCO3中施加电位为-1.7V时生成甲酸的电流效率最高可达96.8％。然而甲酸电流效率随着反应时间的推移逐渐降低，在电还原1h后下降至41.3%。对反应前后的多孔铅电极进行SEM、XRD等表征，结果表明，甲酸电流效率的下降与反应过程中电极表面形貌及组成的变化密切相关。

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前 言

第一章 文献综述

1.1课题背景

1.2 CO2的利用现状

1.3 CO2电还原原理

1.4 CO2电还原的影响因素

1.5不同电极上CO2的还原

1.6多孔电极的制备方法

1.7本文的研究内容

第二章 实验方法

2.1仪器与设备

2.2化学试剂

2.3多孔铅的表征方法

2.4电化学测试方法

2.5实验方法

第三章 氢气泡模板法制备多孔铅薄膜

3.1沉积液的组成对多孔铅形貌和电还原二氧化碳性能的影响

3.2电沉积操作参数对沉积多孔铅形貌和电还原二氧化碳性能的影响

3.3多孔铅的结构和形貌表征

3.4本章小结

第四章 多孔铅电极上CO2电还原制甲酸的研究

4.1电还原条件对生成的甲酸电流效率的影响

4.2电极退化研究

4.3本章小结

第五章 结论与建议

5.1结论

5.2建议

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢