大孔型Ni基催化剂用于乙醇水蒸气重整制氢反应的研究

摘要

镍基催化剂对乙醇水蒸气重整（ESR）反应具有高活性和高H2选择性，而且与贵金属相比价格低廉，是很有潜力的ESR制氢催化剂。但镍基催化剂的抗积碳和高温烧结性能仍有待进一步提高。从催化剂设计角度分析，优良的有序结构可以使催化剂的活性组分更高效地发挥作用，得到更好的催化性能，从而有效抑制积碳失活问题。大孔材料具有分布均一的大孔、排列有序的孔道、高的比表面积、良好的传质传热性能等特点，在催化领域有良好的应用前景。
　　本文以聚苯乙烯（PS）胶晶为模板，通过柠檬酸络合法制得的三维有序大孔（3DOM）Ni/Mg-Al催化剂，具有十分大的比表面积和孔体积，能有效地促进活性组分高度分散在MgAl2O4尖晶石载体上。与非大孔催化剂进行对比，发现3DOMNi/Mg-Al催化剂具有更高的H2选择性，能稳定运行100小时以上，而常规颗粒催化剂运行60小时即出现明显失活。
　　此外采用向大孔整体式PS泡沫模板中填充水溶胶的方法制备大孔整体式Al2O3，并负载MgO和NiO制得大孔-介孔整体式Ni/Mg-Al催化剂。研究发现，该催化剂具有高比表面积（高达230m2/g）、大平均孔径、大孔体积等优点。ESR性能测试表明，反应100小时后催化剂仍有很高活性和H2选择性，且有效抑制了催化剂表面积碳，这主要归因于催化剂的优良的质量扩散及热量传导特性，以及Ni颗粒的高分散度。
　　总结：大介孔催化剂中的Ni颗粒负载于分级的大孔-介孔载体上，增加了反应的活性位，利于提高ESR反应的催化性能，并且进一步提高了催化剂的稳定性。

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第一章 绪 论

1.1氢能源概述

1.2乙醇制氢反应

1.3乙醇水蒸气重整催化剂

1.4整体式大孔结构催化剂的研究现状

1.5本论文研究背景和目的

第二章 三维有序大孔Ni/Mg-Al催化剂用于乙醇水蒸气重整制氢

2.1引言

2.2实验部分

2.3实验结果与讨论

2.4本章小结

第三章 大孔-介孔整体式Ni/Mg-Al催化剂用于乙醇水蒸气重整制氢

3.1引言

3.2实验部分

3.3实验结果与讨论

3.4本章小结

第四章 结 论

参考文献

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