Pd/CeO2催化剂在柴油车尾气氧化催化后处理中的应用研究

摘要

相比于汽油车，柴油车作为一种能效高、环境亲和力较强的动力手段得到了广泛关注和快速发展。同时，柴油车尾气污染治理问题，尤其是柴油车尾气颗粒物排放治理问题愈发迫切。当前柴油车尾气颗粒物处理的最有效手段为颗粒捕集技术，该技术的核心问题是捕集器的再生。相关研究表明，应用氧化催化剂催化燃烧法可以有效地进行颗粒捕集器的再生。单Pd催化剂以其高效的催化活性、高稳定性和相对低廉的价格在催化氧化、催化燃烧等领域得到广泛应用；另一方面，CeO2的添加可以降低CO、HC等氧化反应的起燃温度，提高氧化催化剂活性。本文模拟柴油车尾气净化反应，系统地研究了Pd/CeO2催化剂C10H22起燃特性和活性位点情况，对理解柴油车尾气后处理过程中重HC氧化催化过程提供支撑。
　　研究显示，Pd负载量明显影响混合气氛下各反应的选择性。这导致随着Pd负载量增加CO和C3H6起燃活性升高，而C10H22起燃活性降低，表明混合气氛下各反应的活性位状态不同。还原态或部分还原态的表面Pd原子有利于混合气氛下CO、C3H6氧化，而小尺寸、高氧化态的Pd负载有利于C10H22氧化反应。
　　结合反应表面物种和气相产物分析发现，碳酸盐在催化剂表面的积累会抑制C10H22起燃，Pd负载量为1wt.％的样品表面能够生成稳定碳酸盐的碱性位数量明显少于其他样品。同时，C3H6在还原态Pd表面原子上的强吸附会抑制C10H22起燃，而Pd负载量为1wt.%的样品表面为氧化态，C3H6难以在氧化态的Pd表面发生吸附。上述情况导致样品1PC-h上C10H22氧化活性与对气氛中CO2和C3H6不敏感，而其他样品C10H22起燃活性受到CO2和C3H6的明显抑制。
　　综上，与传统Pd/Al2O3催化剂相比，Pd/CeO2催化剂对富氧条件下C10H22、CO和C3H6等具有良好的低温起燃活性，可以用于柴油车尾气后处理系统辅助颗粒捕集器再生。另一方面，Pd的负载状态直接影响混合气氛下各反应的选择性，这为调控Pd的负载状态以实现不同尾气气氛下颗粒捕集器再生提供了可能。

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前 言

第一章 文献综述

1.1 概述

1.2 柴油车尾气颗粒物的形成及处理

1.3 颗粒捕集器的再生

1.4 长链烷烃催化燃烧过程的相关研究进展

1.5. 选题目的与意义

第二章 实验部分

2.1 样品制备

2.2 性能测试

2.3 样品表征

第三章 Pd/CeO2催化剂应用与C10H22燃烧反应的低温活性

3.1 引言

3.2 模拟柴油车尾气气氛下Pd/CeO2催化剂活性

3.3 样品表征

3.4 C10H22、CO和C3H6的活性位状态

3.5 小结

第四章 气相组分对C10H22燃烧反应的影响

4.1 引言

4.2 气氛对C10H22起燃的影响

4.3 C10H22氧化反应对CO2、C3H6敏感程度及其作用机理

4.4 小结

第五章 结论

第六章 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢